Elektromagnetische veldherverdeling in metalen nanodeeltjes op grafeen

Resultaten en discussie

Zoals getoond in Fig. 1 werden de elektrische veldverdelingen van Ag-nanodeeltjesmonomeer en dimeer op monolaag-grafeenfilm hybride systemen afzonderlijk berekend onder de excitatiegolflengten van 633, 2000 en 3000 nm. Figuur 1a toont de elektrische veldverdeling van het systeem, inclusief het 100-nm Ag-nanodeeltjesmonomeer op monolaag-grafeenfilm bij 633 nm. De verdeling van het elektrische veld is volledig gelokaliseerd aan de zijkanten van het nanodeeltje, maar bestaat nauwelijks in de gaten van de deeltjesfilm. De elektrische veldverdeling op het Ag-nanodeeltjesdimeer bij 633 nm wordt getoond in figuur 1b. Het elektrische veld is voornamelijk beperkt tot de opening van het deeltje. In vergelijking met het elektrische veld van de opening van het deeltje-deeltje, zou het elektrische veld buiten de opening van het deeltje-deeltje buitengewoon zwak kunnen zijn. En in figuur 1b werd de balk met één schaal gebruikt om de elektrische veldintensiteit van de openingen van deeltje-deeltje en deeltje-grafeen te beschrijven. De voor de hand liggende elektrische veldversterking kon dus niet worden gezien. Bij 633 nm komt de verbetering van het elektrische veld alleen voort uit een effectieve koppeling van deeltje-deeltje in plaats van het koppelen van deeltjes-film in het systeem, dus de lichtenergie is voornamelijk beperkt in de opening van deeltje-deeltje. Wanneer de golflengte wordt gewijzigd in infrarode golflengte, 2000 nm, worden de verdelingen van het elektrische veld weergegeven in figuur 1c, d. De golflengteverandering leidt tot de herverdeling van het elektrische veld van het systeem. In figuur 1d produceert het dimeer op het monolaag grafeen een meer uitgesproken effect dan alleen het gebruik van monomeer. De verdeling van het elektrische veld bestaat niet alleen aan de zijkanten van het deeltje, maar ook in de opening van de deeltjesfilm. Hoewel de elektrische veldversterking van de opening van de deeltjesfilm zwakker is dan die in de opening van de deeltjesfilm, kan deze niet worden genegeerd. Het resultaat bewijst dat monolaag grafeenplasmonen het effectieve effect hebben gehad op de elektrische veldversterking van het systeem en dat de lichtenergie beperkt is tot de opening van deeltje-deeltje en het grafeenoppervlak bij 2000 nm. Daarna wordt de infraroodlichtbron, een golflengte van 3000 nm, gebruikt en de resultaten worden getoond in Fig. 1e, f. Figuur 1e, f beschrijft dat de sterkste elektrische veldversterking wordt gegenereerd in de opening van de deeltjesfilm bij 3000 nm. Daarom is de lichtenergie op 3000 nm opgesloten in het monolaag grafeenoppervlak. De elektrische veldverdelingen in het geval van meer golflengten worden in aanvullend bestand 1 geplaatst. Vergeleken met elektrische veldverdelingen onder verschillende golflengteomstandigheden, blijkt dat de lichtenergie beter gericht is op het monolaag grafeen bij 3000 nm. Omdat de 633 nm dichter bij de resonantiepiek van Ag-nanodeeltjes ligt, is de versterkingsfactor van het elektrische veld 2,3 × 10 ² bij 633 nm, wat sterker is dan die bij 3000 nm. De simulatieresultaten onthullen het kenmerk van het systeem:het veranderen van de lasergolflengte kan leiden tot herverdeling van het elektrische veld, waarbij de lichtenergie wordt gebruikt die zich op het grafeenoppervlak concentreert. De reden voor het genereren van het fenomeen is te wijten aan de permittiviteit van het monolaag grafeen onder verschillende golflengte-omstandigheden. Bij 633 nm is de permittiviteit van het monolaag grafeen 1,539, wat de eigenschap van diëlektricum uitdrukt. De permittiviteit van de monolaag grafeen is echter − 19,083 bij 3000 nm, wat vergelijkbaar is met metaal. De eigenschap van monolaag grafeen onder verschillende golflengten leidt tot de herverdeling van het elektrische veld van het systeem. De eerdere studies tonen aan dat de effectieve koppeling van deeltje en film een ​​belangrijke rol speelt in dit systeem, bestaande uit een gouden film met een 100 nm Ag-nanodeeltjesdimeer dat zich 1 nm boven de film op 633 nm bevindt. Daarom zou de lichtenergie kunnen worden gefocust op de goudfilm onder het metalen nanodeeltjesdimeer [28]. In vergelijking met de bovengenoemde gevolgen, is het duidelijk dat de lichtenergie voornamelijk kan worden gefocust op het monolaag grafeenoppervlak door het metaaldimeer in het infraroodgebied.

Herverdeling van elektrisch veld in hybride nanodeeltjes / grafeensysteem. een , b Elektrische veldverdelingen van R = 50 nm nanodeeltjesmonomeer en dimeer op monolaag-grafeenfilm met een opening van 1 nm bij 633 nm, c , d op 2000 nm, en e , v bij 3000 nm

Om het fysieke mechanisme van het bovenstaande fenomeen goed te begrijpen, werden de verdelingen van de oppervlaktelading van het dimeer-filmsysteem bij verschillende golflengten gestimuleerd in figuur 2. Zoals getoond in figuur 2a, is een grote hoeveelheid vrije elektronen beperkt tot het oppervlak van het nanodeeltje. Met de verandering van de geëxciteerde golflengte verzamelen de meeste vrije elektronen zich echter op het monolaag grafeenoppervlak bij 3000 nm in figuur 2c, en de verdeling van de oppervlaktelading van nanodeeltjes bij 633 nm vertoont sterkere lokalisatie-effecten dan die bij 3000 nm. De resultaten worden verder bevestigd in Fig. 2b, d, die de verdeling van de oppervlaktelading van het monolaag grafeen beschrijft bij respectievelijk 633 en 3000 nm in het 100-nm Ag nanodeeltjes dimeer / goudfilm hybride systeem. Bij 3000 nm verzamelen de vrije elektronen van het systeem zich voornamelijk op de bodem van de nanodeeltjes om een ​​relatief sterke koppeling te vormen met het monolaag grafeen, wat leidt tot de verbetering van het elektrische veld van het systeem, meestal gelokaliseerd in de opening van de deeltjesfilm. Vervolgens zijn de schaalbalk van de oppervlakteladingsverdeling van het systeem en de schaalbalk van de oppervlakteladingsverdeling van het monolaag grafeen uniform onder dezelfde geëxciteerde golflengte-omstandigheden. In de vergelijking van figuur 2b, d, is niet gevonden dat het aandeel dat verantwoordelijk is voor het systeem van de ladingen die zich verzamelen op het monolaag grafeenoppervlak bij 633 nm kleiner is dan het aandeel bij 3000 nm. De inzetstukken in Fig. 2b, d geven de elektrische veldintensiteit van de horizontale en verticale opening weer bij respectievelijk 633 en 3000 nm. Bij 633 nm is de elektrische veldversterking van de verticale opening sterker dan die van de horizontale opening, wat aantoont dat de lichtenergie is gericht op de horizontale opening. Al met al, op zichtbaar bereik, zorgt de dipoolhybridisatie van deeltje-deeltje ervoor dat vrije elektronen zich verzamelen bij de nanodeeltjes, wat leidt tot de sterke elektrische veldversterking in de opening van deeltje-deeltje in het Ag-nanodeeltje dimeer / grafeen hybride systeem. In het infraroodgebied, omdat de metaaleigenschap van grafeen en het Ag-nanodeeltje ver verwijderd is van de resonantiepiek, induceren vrije elektronen op het grafeenoppervlak beeldladingen op het nanodeeltje. Dus de koppeling van vrije elektronen op het grafeenoppervlak en beeldladingen op het nanodeeltjesoppervlak genereert de elektrische veldversterking in de openingen van de deeltjesfilm. De resultaten tonen ook aan dat de lichtenergie kan worden beperkt op het grafeenoppervlak in het infraroodgebied.

Herverdeling van oppervlaktelading in hybride systeem van nanodeeltjes / grafeen. Oppervlakteladingsverdelingen van R = 50 nm Ag nanodeeltjesdimeer op monolaag grafeen met 1-nm opening a bij 633 nm en c bij 3000 nm. Oppervlakteladingsverdelingen in grafeenoppervlak van R = 50 nm Ag nanodeeltjesdimeer op monolaag grafeen met een opening van 1 nm b bij 633 nm en d bij 3000 nm. De afgeleide ladingsdipoolinteractieweergave bij 633 en 3000 nm wordt rechts in figuur 2 getoond

In Fig. 3 wijzen de schaalbalken in SEM-afbeeldingen (scanning-elektronenmicroscoop) erop dat het Ag-nanodeeltjesmonomeer en dimeer een vergelijkbare diameter hebben van ongeveer 100 nm. De SERS-spectra in Fig. 3a komen uit de regio's waar Ag-nanodeeltjesmonomeer en zonder deeltje zich respectievelijk op monolaag grafeen bevinden. Het doel dat we ook de Raman van grafeen zonder Ag-deeltje verzamelen, is om te benadrukken dat Ag-nanodeeltje het Raman-signaal zou kunnen verbeteren door de verbetering van het elektrische veld. Het schematische diagram van het systeem wordt weergegeven aan de rechterkant van Fig. 3a. De sterkere Raman-intensiteit illustreert dat Ag-nanodeeltjesmonomeer Raman-verbetering kan genereren. Om het resultaat verder te verifiëren, worden de Raman-spectra van monolaag grafeen met Ag-nanodeeltjesdimeer ook gemeten in figuur 3b. Het schematische diagram van het systeem wordt op dezelfde manier weergegeven aan de rechterkant van figuur 3b. Het voor de hand liggende Raman-versterkingseffect wordt ook waargenomen in figuur 3b, wat consistent is met figuur 3a. Deze resultaten tonen ook aan dat het Raman-signaal van monolaag grafeen kan worden verbeterd door Ag-nanodeeltjes. Maar er is een discrepantie dat de simulatieversterkingsfactor van dimeer in figuur 1b groter is dan de experimenteel bepaalde factor in figuur 3b. Aan de ene kant is de verbetering van het elektrische veld gelokaliseerd in de opening van deeltje-deeltje in figuur 1b, maar de nanodeeltjes worden in het experiment op het oppervlak van grafeen afgezet. De discrepantie komt dus voornamelijk voort uit het verschil in het gebied van het elektrische versterkingsveld en het contactoppervlak. Het resultaat verifieert dat de openingen van de deeltjesfilm geen elektrische veldversterking genereren en toont verder aan dat lichtenergie op 633 nm in de opening van de deeltjes-deeltje is opgesloten. Aan de andere kant worden de ideale geometrische parameters van de nanostructuren gebruikt in de simulaties, hoewel dit moeilijk te bereiken is in de daadwerkelijke experimenten. Bovendien kunnen de vorm, oppervlakteruwheid en de opening van het deeltje ook de verbeteringsfactoren beïnvloeden, die de discordantie kunnen veroorzaken. Het is vermeldenswaard dat de D-band van monolaag grafeen grotendeels werd geïnduceerd toen Raman-spectroscopie van Ag-nanodeeltjes-grafeen werd gemeten. De juiste theoretische verklaring van het fenomeen is dat vrije elektronen van Ag-nanodeeltjes kunnen leiden tot sterkere energie om de D-band van monolaag grafeen effectief op te wekken.

SERS van nanodeeltjes / grafeen hybride systeem. een SERS van monolaag grafeen geadsorbeerd op grafeen van Ag nanodeeltjes monomeer en zonder deeltje en schema van de monsters. b SERS van monolaag grafeen geadsorbeerd op grafeen van Ag nanodeeltjes dimeer en zonder deeltje en schema van de monsters

Voornoemde resultaten laten zien dat vrije elektronen op het grafeenoppervlak beeldladingen induceren op het oppervlak van nanodeeltjes in het infraroodgebied en het resultaat wordt verder bevestigd in figuur 4. Figuur 4a, b beschrijft de elektrische veldverdelingen van het systeem bij 3000 nm, die bestaan ​​uit verschillende permittiviteit nanodeeltjes dimeren en monolaag grafeen film. Zoals getoond in Fig. 4a, b, zal met de permittiviteit van het nanodeeltjesdimeer afnemen, de elektrische veldverbetering van het systeem ook erg zwak worden. In figuur 4c werd ook de elektrische veldversterking van monolaag grafeen zonder nanodeeltjes gesimuleerd, wat zwakker is dan die in figuur 4a, b. Vervolgens toont figuur 4d de elektrische veldverdeling van het systeem, dat bestaat uit SiO₂ nanodeeltjesdimeer op de SiO₂ film. Het dimeer en de film zijn beide niet-geleiders, die nauwelijks elektrische veldversterking genereren. De openingen van deeltje-deeltjes en deeltjesfilm in de systemen waren beide ingesteld op 1 nm. In vergelijking met figuur 4b, d, illustreert de sterkere elektrische veldversterking in figuur 4b dat lichtenergie alleen op monolaag grafeenfilm wordt beperkt bij gebruik van het monolaag grafeen als film bij 3000 nm. Het bovengenoemde resultaat toont aan dat grafeenplasmonen kunnen worden geïnduceerd in het infraroodgebied, wat een effectieve koppeling kan produceren met beeldladingen in het nanodeeltjesdimeer. In Fig. 4c bestaat het systeem echter niet uit nanodeeltjesdimeer, wat ertoe leidt dat de monolaag grafeenplasmonen geen beeldladingen kunnen induceren. Het fenomeen bevestigt verder dat lichtenergie kan worden beperkt op de monolaag grafeenfilm in het infraroodgebied in dit hybride systeem van nanodeeltjes / grafeen. Verder produceert in Fig. 4a, b het Si-nanodeeltjesdimeer als halfgeleider meer beeldladingen dan SiO₂ , dus de elektrische veldversterking van Si-nanodeeltjes / grafeen hybride systeem is sterker en toont het betere lokalisatie-effect in de opening van deeltjesfilm. Deze resultaten hebben een diepgaande betekenis voor de toepassing van monolaag grafeen.

Elektrisch veldverdelingen in verschillende diëlektrische nanodeeltjes / grafeen hybride systemen. een –c Elektrisch veldverdelingen van verschillende permittiviteit nanodeeltjesdimeren op monolaag grafeenfilm met een opening van 1 nm bij 3000 nm. een Si (n = 4.21 + 0.017i), b SiO₂ (n = 1.5), c lucht (n = 1). d Elektrische veldverdelingen van SiO₂ nanodeeltjesdimeer op SiO₂ film met een opening van 1 nm bij 3000 nm