Correcties op magische-getal formules voor lichaams-gelichte kubische nanoclusters en nieuwe afgeknotte kubus data

Samenvatting

We presenteren correcties op de magische-getal formules voor lichaams-gelichte kubische (bcc) nanoclusters. De herziene vergelijkingen worden gevalideerd door radiale verdelingsfunctie (RDF) berekeningen voor verschillende kristalstructuren, en we rapporteren bovendien RDF-afgeleide data voor afgeknotte bcc en vlak-gelichte kubische (fcc) kubussen die in natuurlijke systemen worden waargenomen.

Inleiding

In een recente publicatie [1] hebben we magische-getal formules afgeleid voor een reeks kristal nanoclusters. Kristallografen weten dat de bulk-coördinatie van een ideaal bcc-rooster acht is. De RDF identificeert dichtstbijzijnde-buurtpieken ten opzichte van een centraal atoom, en de geïntegreerde intensiteit van elke piek levert het coördinatiegetal van die buren op. Met behulp van de gevestigde methode van Ref. [2] berekenen we RDFs voor een selectie van kristallen. Voor ideale bcc-kubussen is het coördinatiegetal bij de eerste schil cn = 1, wat een herziene afsnijstraal vereist. Daardoor presenteren we resultaten voor afgeknotte bcc en fcc clusters hieronder.

Hoofdtekst

Terwijl we de magische-getal vergelijkingen die gepresenteerd werden in Ref. [1] bekeken, merkten we op dat de definitie van de adjacenciematrix (Verg. (1)) afhangt van de onderliggende kristalstructuur:

Vergelijking (1): A(i,j) = { 1 als r_{ij} < r_c en i ≠ j; 0 anders }

Hierbij is r_{ij} de Euclidische afstand tussen atomen i en j. Voor dodecahedrale structuren wordt de afsnijwaarde gekozen als r_c = 1,32 × r_min om varierende bindingslengtes te accommoderen. In tegenstelling hiermee vereist een bcc-rooster r_c = 2/√3 × r_min ≈ 1,15 × r_min, wat de adjacenciematrix en de resulterende magische formules wijzigt. Tabel 1 geeft de dichtstbijzijnde-buurafstanden en coördinatiegetallen verkregen uit de RDFs. De RDF-pieken zijn genormaliseerd tot de eerste piek, wat de piekposities dimensieloos maakt. Hoewel het concept van "magische getallen" gekoppeld is aan schilvulling, zijn de dichtstbijzijnde-buurpieken zelf distinct van schilgrenzen.

Het dodecaeder is een bijzonder complex geval, met derde-buurafstanden bij r_2 = 1,31 × r_min. Verdere analyse van deze structuur is gaande. De gecorrigeerde bcc-resultaten worden gepresenteerd in Tabellen 2–6. Ze stemmen overeen met de reeks gerapporteerd door van Hardeveld en Hartog [3] wanneer de index met één wordt verschoven (we gebruiken 0, 1, 2,… terwijl zij 1, 2, 3,… gebruiken). Perfecte kubussen zijn wiskundig interessant maar komen zelden in de natuur voor vanwege enkele bindingen in de hoeken. Daarom hebben we afgeknotte bcc en fcc kubussen gegenereerd met hoeken verwijderd; hun data verschijnen in Tabellen 7 en 8. De bijgewerkte magische-getal formules voor geselecteerde clusters worden samengevat in Tabel 9.

Conclusies

We hebben de magische-getal formules voor bcc nanoclusters gecorrigeerd en de dataset uitgebreid met RDF-afgeleide resultaten voor afgeknotte bcc en fcc kubussen.

Beschikbaarheid van Data en Materialen