Controlebare spin-switching in een enkel-molecuul magnetische tunnelverbinding

Abstract

Er wordt een nieuw type spinstroomfilter voorgesteld dat bestaat uit een magneet met één molecuul (SMM) gekoppeld aan twee normale metalen elektroden. Aangetoond is dat deze tunneling junction een sterk spin-gepolariseerde stroom kan genereren, waarvan de spinpolarisatie kan worden geschakeld door middel van magnetische velden en poortspanningen die op de SMM worden aangelegd. Deze spin-omschakeling in de SMM-tunneljunctie komt voort uit spin-selectieve resonantietunneling met één elektron via de laagste onbezette moleculaire baan van de SMM. Het elektronenstroomspectrum is nog steeds spingepolariseerd in afwezigheid van een extern magnetisch veld, wat kan helpen om te beoordelen of de spintoestand van het molecuul het grondtoestanddoublet $|\pm S\rangle$ heeft bereikt. Dit apparaat kan worden gerealiseerd met de huidige technologieën en kan praktisch worden gebruikt in spintronica en kwantuminformatie.

Inleiding

Met de ontwikkeling van materiaalwetenschap zijn moleculaire elektronische apparaten op nanoschaal de afgelopen jaren uitgebreid bestudeerd met betrekking tot hun potentiële toepassingen in apparaten op nanoschaal en spintronica [1,2,3]. Vanwege hun kleine formaat en laag stroomverbruik zijn veel basisapparaten gedemonstreerd die gebruikmaken van moleculen, waaronder tunnelovergangen met negatieve differentiële weerstand [4], gelijkrichters [5], versterkers [6] en gegevensopslag [7]. In tegenstelling tot conventionele halfgeleiderapparaten, lijken moleculaire apparaten bestaande uit enkele moleculen heel geschikt om te functioneren als regelbare moleculaire schakelaars [8]. Hoewel schakelen op moleculaire schaal is gerapporteerd in atomaire kwantumpuntcontacten [9,10,11], bieden knooppunten van één molecuul de extra flexibiliteit van het vermogen om de aan / uit-geleidingstoestanden af te stemmen door middel van moleculair ontwerp. Na de succesvolle meting van stroomstromen door individuele moleculen in de afgelopen decennia, zijn er verschillende soorten moleculaire schakelaars gerapporteerd, zoals lichtgestuurde moleculaire schakelaars [12] en mechanisch gestuurde enkelvoudige molecuulschakelaars [13], die kunnen worden gebruikt om een apparaat tussen hoog- en laaggeleidende toestanden te schakelen. Al deze schakelschema's maken echter alleen de aanpassing van de ladingstransportgeleiding mogelijk, niet de spinafhankelijke transportfuncties.

In de afgelopen jaren is aangetoond dat een nieuw type moleculair materiaal, bekend als een magneet met één molecuul (SMM), een geschikte kandidaat is als basiscomponent van op moleculen gebaseerde spintronische apparaten [14]. In tegenstelling tot andere moleculen is een SMM een molecuul met een relatief groot netto spinmoment (overeenkomend met het spingetal S ) en significante uniaxiale magnetische anisotropie [15]. Bij lage temperaturen zal een SMM worden gevangen in een van de twee metastabiele spintoestanden $|\pm S\rangle$ [16]. Deze bistabiliteit maakt SMM's een geschikte basis voor geheugencellen [17, 18] en heeft vele pogingen gemotiveerd om de andere fysieke eigenschappen van SMM's te onderzoeken. Tot nu toe zijn de elektronenovergangen tussen een SMM en normaal metaal [19,20,21] of supergeleider [22]-interfaces experimenteel onderzocht, en de functionaliteiten van het schrijven en lezen van informatie van en naar een SMM door middel van magnetische velden en elektrische biasing is ook aangetoond in het $\hbox {TbPc}_{{2}}$ molecuul [23]. Geïnspireerd door deze werken, wordt verwacht dat de spinpolarisatie van de tunnelstroom in een SMM ook kan worden geschakeld door middel van magnetische velden en poortspanningen; er zijn echter nog geen bestuurbare schakelschema's op basis van een dergelijk SMM-tunnelingknooppunt voorgesteld.

Methoden

In deze brief presenteren we een nieuw type spin-switching-effect in een SMM-tunneljunctie dat kan worden gebruikt om te schakelen tussen pure spin-up en spin-down elektronische stromen door de externe magnetische velden die op het molecuul worden toegepast te veranderen. Zoals weergegeven in figuur 1a, bestaat deze nanostructuur uit een SMM die is verbonden met twee normale metalen elektroden. Het energieniveau van de SMM wordt afgestemd door de poortspanning en de spin-magnetisatie van de SMM kan worden geschakeld door een extern magnetisch veld. Uit figuur 1b kunnen we zien dat de magnetische veldgestuurde spin-injectie in dit apparaat een tweestapsschema nodig heeft:ten eerste past het een relatief groter extern magnetisch veld toe om een spinoriëntatie van de SMM te "schrijven". De kernspin van de SMM wordt geschakeld naar een van de twee metastabiele spintoestanden $\pm \,S$, afhankelijk van de richting van het magnetische veld. En het spin-injectieproces bestaat uit het gebruik van een elektrische voorspanning die over de twee leidingen wordt uitgeoefend in afwezigheid van een magnetisch veld. Vanwege de verschillende chemische potentiaal van de twee draden en de magnetische anisotropie van de SMM, kunnen alleen elektronen met de spin parallel aan de magnetisatie van de SMM door de junctie [14] stromen, waardoor de stroom sterk gepolariseerd wordt. De totale Hamiltoniaan van het systeem wordt geschreven als [24, 25]

$$\begin{aligned} H&=\varepsilon _{0}\sum _{\sigma }c_{\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+Uc_{\uparrow }^{\dag }c_{ \uparrow }c_{\downarrow }^{\dag }c_{\downarrow } -{\mathcal {D}}(S^{z})^{2}-J {\mathbf {s}}\cdot {\ mathbf {S}} \nonumber \\&\quad -\Delta B(s^{z}+S^{z})+\sum _{k,\sigma ,\alpha }(t_{\alpha }a_{ \alpha k\sigma }^{\dag }c_{\sigma }+t^{*}_{\alpha }c^{\dag }_{\sigma }a_{\alpha k\sigma }) \nonumber \ \&\quad +\sum _{k,\sigma ,\alpha }\varepsilon _{k\sigma }a_{\alpha k\sigma }^{\dag }a_{\alpha k\sigma }. \end{uitgelijnd}$$ (1)

Hier is $\varepsilon _{0}$ de on-site energie van de laagste onbezette moleculaire orbitaal (LUMO) van de SMM, die kan worden verschoven door middel van een poortspanning die op de SMM wordt aangelegd; $c_{\sigma }^{\dag }$ ($c_{\sigma }$) is de operator voor elektronencreatie (annihilatie) met $\sigma$ als de Pauli-spinindex; U geeft de Coulomb-afstotingsenergie aan; en ${\mathcal {D}}$ is de magnetische uniaxiale anisotropieparameter. J is de uitwisselingsinteractie tussen de spin van de geleidende elektronen, ${\mathbf {s}} =\sum \nolimits _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma }^{\dag }\sigma _{\sigma \sigma ^{\prime }}c_{\sigma ^{\prime }}/2$, op LUMO-niveau en de lokale spin ${\mathbf {S}}$. Aangezien we aannemen dat de gemakkelijke as van het molecuul de z-as in de spinruimte is, beschrijft $\Delta B(s^{z}+S^{z})$ de Zeeman-splitsing geassocieerd met het aangelegde magnetische veld langs deze gemakkelijke as, waar de g factor en het Bohr-magneet $\mu _{B}$ worden geabsorbeerd in $\Delta B$. $a_{\alpha k\sigma }^{\dag }$ ($a_{\alpha k\sigma }$) is de creatie (annihilatie) operator voor elektronen met momentum k , draai $\sigma$, en energie $\varepsilon _{k\sigma }$ in lood $\alpha$. De tunnelkoppelingssterkte tussen de SMM en de normale metalen draden, die wordt aangegeven met $t_{\alpha }$, is onafhankelijk van het momentum k en draai $\sigma$.

Het is gemakkelijk om de Hamiltoniaan $H_{{\mathrm{mol}}}$ van de geïsoleerde SMM te diagonaliseren, d.w.z. de eerste vijf termen in Vgl. (1). Als we ${\mathbf {S}}_{T}={\mathbf {s}}+{\mathbf {S}}$ definiëren, kan worden aangetoond dat de eigenwaarde m van $S_{T}^{z}$ is een goed kwantumgetal vanwege de commutatierelatie $[S_{T}^{z},H_{{\mathrm{mol}}}]=0$ . In de volgende uitdrukkingen vertegenwoordigt $|\bullet \rangle _{L({\mathrm{mol}})}$ de spinstatus van de LUMO (SMM). Met $n=0,1,2$ gedefinieerd als het aantal elektronen in de LUMO, kunnen de eigenenergieën als volgt worden verkregen [26]:$\varepsilon _{|0,m\rangle }=-{\ mathcal {D}}m^{2}-\Delta Bm$ voor de eigentoestanden $|0,m\rangle =|0\rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol} }}$, $\varepsilon _{|1,m\rangle ^{\pm }}=\varepsilon _0 -\Delta B m+J/4-{\mathcal {D}}(m^{2} +1/4)\pm \Delta \varepsilon (m)$ voor de eigentoestanden $|1,m\rangle ^{\pm }=C_{1}^{\pm }|\downarrow \rangle _{L }\otimes |m+1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}+C_{2}^{\pm }|\uparrow \rangle _{L}\otimes |m-1/2\rangle _{{\mathrm{mol}}}$, en $\varepsilon _{|2,m\rangle }=2\varepsilon _0 +U-{\mathcal {D}}m^{2}-\Delta B m$ voor de eigentoestanden $|2,m\rangle =|\uparrow \downarrow \rangle _{L}\otimes |m\rangle _{{\mathrm{mol}}}$. Hier, $\Delta \varepsilon (m)=\sqrt{{\mathcal {D}}({\mathcal {D}}-J)m^{2}+(J/4)^{2}(2S +1)^{2}}$, en $C_{1}^{\pm }$ en $C_{2}^{\pm }$, die worden gegeven in Ref. [24], fungeren als effectieve Clebsch-Gordan-coëfficiënten.

Het transportproces wordt gedomineerd door sequentiële tunneling door het SMM-niveau, terwijl zwakke co-tunneling en directe tunneling veilig kunnen worden verwaarloosd. Voor de zwakke koppeling tussen de SMM en leads geldt de hoofdvergelijkingsbenadering. De totale spin-$\sigma$ stroom die door de SMM vloeit kan worden geschreven als $I_{\sigma }=(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2$, waarbij $ I_{L\sigma }$ ($I_{R\sigma }$) staat voor de spin-$\sigma$ stroom die van de linker (rechts) leiding naar de SMM vloeit, waardoor

$$\begin{aligned} I_{\alpha \sigma }=-(e/h)\sum _{i,f}(n_{i}-n_{f})R_{\alpha \sigma }^{f \rechterpijl i}P_{f}, \end{uitgelijnd}$$ (2)

zodanig dat de totale stroom gelijk is aan $I=\sum _{\sigma }(I_{L\sigma }-I_{R\sigma })/2$ en de spinpolarisatiecoëfficiënt van de stroom $\ eta =\frac{ I_{\alpha \uparrow } - I_{\alpha \downarrow }}{ I_{\alpha }} \times 100\%$. In verg. (2), $R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}$ geeft de overgangssnelheid aan tussen toestanden $|i\rangle$ en $|f\rangle$, uitgedrukt als $ R_{\alpha \sigma }^{f\rightarrow i}=\Gamma _{\alpha \sigma }[f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}-\mu _{\alpha })\ langle i|c_{\sigma }^{\dag }|f\rangle ^{2}+f(\varepsilon _{i}-\varepsilon _{f}+\mu _{\alpha })\langle f| c_{\sigma }^{\dag }|i\rangle ^{2}]$, waarbij $\Gamma _{\alpha \sigma }=2\pi D_{\alpha \sigma }|t_{\alpha }|^{2}$ is de lijnbreedtefunctie voor lood $\alpha$, waarbij $D_{\alpha \sigma }$ de toestandsdichtheid is bij $E_{F}$, en $f_{\alpha }$ is de Fermi-functie van lood $\alpha$ bij temperatuur $T_{\alpha }$ en chemische potentiaal $\mu _{\alpha }$. $P_{i}$ geeft de waarschijnlijkheid aan dat de SMM in staat $|i\rangle$ wordt gevonden. Volgens de numerieke methode voorgesteld door Timm [26] en Shen [27], wordt de tijdsafhankelijkheid van de waarschijnlijkheid $P_{i(t)}$ en de steady-state waarschijnlijkheid $P_{i(t\rightarrow \infty) )}$ kan worden verkregen door het oplossen van een reeks snelheidsvergelijkingen ${\mathrm{d}}P_{i}/{\mathrm{d}}t=\sum _{f}R_{i,f}P_ {i}$.

Hier worden numerieke berekeningen uitgevoerd voor $\hbox {Mn}_{{12}}$-Ac moleculaire tunnelovergangen [19, 28], met spinnummer $S=10$, ${\mathcal { D}}=0,06$ meV, $J=0,1$ meV en $U=25$ meV. De elektroden in kwestie zijn gemaakt van normaal metaal, dus de lijnbreedtefuncties zijn onafhankelijk van de spin, dwz $\Gamma _{\alpha \sigma }=\Gamma _{0}$ voor de eenvoud.

een Schematisch diagram van een spinfilter of spingeheugen bestaande uit een SMM gekoppeld aan een paar niet-magnetische elektroden. b Schematische weergave van het schakelen van de magnetisatie van de SMM en de spinpolarisatie van de tunnelstroom door middel van externe magnetische velden

een , b Magnetische hysteresislussen van de SMM voor a verschillende evenwichtstemperaturen en b verschillende voorspanningen wanneer het externe magnetische veld $\Delta B$ heen en weer wordt gescand. c Spinpolarisatie van de tunnelstroom voor verschillende evenwichtstemperaturen en d spin-$\sigma$ stromen (geschaald met $e\Gamma_{0} /\hbar$) bij $T=0.5$ K wanneer het externe magnetische veld $\Delta B$ wordt teruggescand en verder onder een vaste bias van $V=1$ mV

Spin-$\sigma$ stromingen $I_{\uparrow (\downarrow )}$ (geschaald met $e\Gamma_{0} /\hbar$) (a , b ) in aanwezigheid van externe magnetische velden van a $\Delta B=+2$ meV, b $\Delta B=-\,2$ meV, c , d bij afwezigheid van een magnetisch veld als functie van de voorspanning

een , c Variaties in de moleculaire toestandswaarschijnlijkheden a aangezien $\Delta B$ wordt gescand van ${-}\,5$ meV naar ${+}\,5$ meV en c aangezien $\Delta B$ wordt gescand van $+\,5$ meV naar ${-}\,5$ meV. b Zeeman-diagram voor deze spintoestanden als $\Delta B$ verandert van ${-}$ 5 meV in ${+}$ 5 meV. d Variaties in de waarschijnlijkheden van de moleculaire toestand als functies van de voorspanning wanneer de spintoestand van het molecuul aanvankelijk zodanig wordt voorbereid dat $P_{|0,+S\rangle }=1$ en $P_{i}=0$

Spin-$\sigma$ stromingen $I_{\uparrow (\downarrow )}$ a , b in aanwezigheid van een extern magnetisch veld van a $B=+2$ meV of b $B=-\,2$ meV en c , d bij afwezigheid van een magnetisch veld als functies van het moleculaire niveau $\varepsilon _{0}$

Resultaten en discussie

Eerst demonstreren we hoe we een magnetisch veld $\Delta B$ kunnen gebruiken om de spintoestanden van een SMM in te schrijven. In Fig. 2 plotten we de magnetisatie van de SMM, de spinpolarisatie $\eta$ van de stroom en de spin-$\sigma$ stromen als functies van $\Delta B$, met een bias spanning die over de junctie wordt uitgeoefend. Pijlen geven de scanrichting van het magnetische veld aan en er wordt aangenomen dat het scanproces langzaam genoeg is om het systeem tot een stabiele toestand te laten ontspannen. In figuur 2a-c wordt getoond dat zowel de magnetisatie van het molecuul als de spinpolarisatie van de stroom lusstructuren vertonen wanneer het magnetische veld $\Delta B$ heen en weer wordt gescand. Voor het gemak van de beschrijving gebruiken we $\Lambda _{-}$ om het keerpunt aan te duiden wanneer de magnetisatie van de SMM verandert van $+S\rightarrow -S$ en $\Lambda _{+}\ ) om het keerpunt voor \(-S\pijl naar rechts +S$ aan te duiden. De magnetisatie van de SMM is uitgezet als functie van $\Delta B$ voor verschillende evenwichtstemperaturen en voorspanningen in Fig. 2a, b. Het is duidelijk dat thermische fluctuaties en elektrische voorspanning beide in staat zijn om de magnetische omkering te activeren voordat $\Delta B$ precies de activeringsenergie bereikt. Bijgevolg krimpt de magnetische hysteresislus naarmate de evenwichtstemperatuur of de voorspanning toeneemt, en de afstand tussen $\Lambda _{+}$ en $\Lambda _{-}$ kleiner wordt. Hoezeer de magnetische hysteresislus echter ook krimpt, de spinpolarisatiecoëfficiënt van de tunnelstroom kan altijd extreem hoge waarden van $\eta =\pm 100\%$ bereiken, behalve wanneer $\Delta B$ dichtbij is. de twee keerpunten, $\Lambda _{+}$ en $\Lambda _{-}$. Verder is gevonden dat de spinpolarisatie van de stroom in het kleine magnetische veld regime $\Delta B_{\Lambda _{-}}<\Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}\ ) verschilt nogal van die in het grootmagnetische veld regime \(\Delta B<<\Delta B_{\Lambda _{-}}$ of $\Delta B>>\Delta B_{\Lambda _{ +}}$. Zoals weergegeven in figuur 2c, kan in het regime van het grote magnetische veld de spinpolarisatiecoëfficiënt $\eta$ van de tunnelstroom worden samengevat als

In dit regime, bijvoorbeeld op punt A (punt B) in Fig. 2c, d, komt een bepaald extern magnetisch veld $\Delta B$ overeen met een enkele, deterministische magnetisatie van het molecuul, en slechts een $100 \%$ spin-up (spin-down) elektronenstroom kan door de junctie vloeien. In het laagmagnetische veld regime $\Delta B_{\Lambda _{-}}<\Delta B<\Delta B_{\Lambda _{+}}$ kan de oorspronkelijke magnetisatie van de SMM echter blijven bestaan. ongewijzigd, en zowel de draairichtingen $+S$ als $-S$ kunnen worden behouden. In figuur 2d plotten we de $I_{\sigma }$-$\Delta B$ curven voor de SMM-junctie bij een vaste evenwichtstemperatuur van $T=1$ K en een spanning van $ V=1$ mV. Het is duidelijk aangetoond dat een enkele gegeven $\Delta B$ overeenkomt met twee mogelijke magnetisaties van het molecuul. Als we $I_{\sigma }^{+-}$ gebruiken om de spin-$\sigma$ stroom aan te duiden wanneer $\Delta B$ wordt gescand van $+5$ meV naar $ -5$ meV en $I_{\sigma }^{-+}$ om de stroom aan te duiden wanneer het magnetische veld in de tegenovergestelde richting wordt gescand ($\Delta B$ verandert van -5 meV in +5 meV), dan kunnen beide spinrichtingen van de SMM op $+S$ of $-S$ worden uitgelezen met verschillende spinpolarisatiekarakteristieken in het lage-$\Delta B$ regime (zoals op punten C en D in Fig. 2c, d). In Fig. 2c, de spinpolarisatiecoëfficiënt $\eta$ van de tunnelstroom in het kleine magnetische veldregime $\Delta B_{\Lambda _{-}}<\Delta B<\Delta B_{\ Lambda _{+}}$ kan worden samengevat als

Wat nog belangrijker is, is dat we, zoals weergegeven in figuur 2d, opmerken dat de tunnelstroomintensiteit bij $\Delta B=0$, dwz in punt C of D, veel groter is dan die in het grootmagnetische veldregime onder dezelfde voorspanning van $V=1$ mV. Dit betekent dat dit apparaat bij afwezigheid van een extern magnetisch veld gemakkelijker spin-gepolariseerde elektronenstromen zal genereren, waardoor het geschikt is als spinfilter of spin-geheugenapparaat.

Om de spin-injectiemogelijkheden van deze moleculaire junctie te bespreken, plotten we de spin-$\sigma$ stromen als functies van de voorspanning bij een constante poortspanning en lagere temperaturen. Figuur 3a, b toont de $I_{\uparrow (\downarrow )}$-V krommen bij grote magnetische veldwaarden van $\Delta B=\pm 2$ meV (overeenkomend met de magnetische velden op de punten A en B in Fig. 2), terwijl Fig. 3c, d de krommen toont in afwezigheid van \ (\Delta B\) (komt overeen met de punten C en D in Fig. 2). Het maakt niet uit welk magnetisch veldregime wordt gekozen, de spinfilterfunctie is duidelijk. Zoals getoond in Fig. 3a (Fig. 3b), kunnen alleen spin-up (spin-down) elektronen door de junctie stromen, terwijl de elektronenstroom met de andere spinrichting volledig wordt onderdrukt tot nul door de spinselectiviteit van de SMM in de $+S$ ($-S$) richting. Vergelijkbare resultaten worden verkregen in figuur 3c, d wanneer het magnetische veld $\Delta B$ wordt teruggebracht tot nul vanuit de richtingen $+S$ en $-S$. Bij afwezigheid van $\Delta B$, moet de SMM worden opgesloten in een van de twee bistabiele grondtoestanden $M=\pm S$. Om deze reden kunnen zowel de $+S$ als $-S$ spinrichtingen van de SMM goed behouden blijven in het $\Delta B=0$ regime. Als we bijvoorbeeld $\Delta B$ van $+5$ meV naar nul scannen, wordt $M=+S$ opgeslagen en wordt een volledig gepolariseerde opstartstroom verkregen (zie Fig. 3c ). Bovendien bereikt, wanneer de voorspanning wordt verhoogd, de elektronenstroom bij afwezigheid van een extern magnetisch veld eerder een relatief hoog stroomplateau dan bij een groot magnetisch veld. Zoals aangetoond in Fig. 3b, d, hoewel er geen spin-up stromen zijn in zowel de $\Delta B=0$ meV als de $\Delta B=-\,2$ meV regimes, is de $I_ {\downarrow }$ stromen in Fig. 3d kunnen oplopen tot $0.5e \Gamma _{0}/\hbar$ bij $V\circa 0.7$ mV, terwijl om dezelfde hoeveelheid stroom te bereiken in Afb. 3c is een grotere voorspanning van minimaal $V>1,5$ mV nodig.

Om de onderliggende fysica in Fig. 2 en 3, plotten we de moleculaire toestandswaarschijnlijkheden $P_{|0,\pm S\rangle }$, $P_{|0, S-1\rangle }$, $P_{|0, - S+1\rangle }$, $P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }$, $P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }$, $ P_{|1, S-1/2\rangle }$ en $P_{|1, -S+1/2\rangle }$ als functies van $\Delta B$ wanneer het magnetische veld wordt gescand heen en weer bij een vaste evenwichtstemperatuur van $T=0,5$ K en een voorspanning van $V=1$ mV. In figuur 4a wordt $\Delta B$ langzaam genoeg gescand van $-5$ meV naar $+5$ meV om het systeem te laten ontspannen naar de stabiele toestand. Er wordt aangetoond dat in het grote magnetische veldregime $\Delta B<-2$ meV, alle kansen van staten gelijk zijn aan nul behalve $P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }=1 $, wat betekent dat de spintoestand van de SMM vastligt in de $-S$ richting en één spin-down elektron wordt gevangen in het LUMO-niveau van het molecuul door het externe magnetische veld. Voor een relatief grote waarde van de Coulomb-afstotingsenergie ($U=25$ meV) en een spin-down elektron gevangen in het LUMO-niveau, kan een spin-up elektron niet bestaan op het niveau van de SMM en wordt de elektronenstroom geblokkeerd . Wanneer $\Delta B$ toeneemt van $-2$ meV naar 1 meV, ontstaat een moleculaire toestandswaarschijnlijkheid die niet nul is $P_{|0,-S\rangle }$ en wordt de elektronenstroom gedomineerd door de $\varepsilon _{|0,-S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\downarrow , -S-1/2\rangle }$ overgang. In dit $\Delta B$ venster kunnen de spintoestanden van de SMM nog worden opgeslagen in de $-S$ richting, maar spin-down elektronen kunnen tunnelen door de SMM, wat resulteert in een pure spin-down gepolariseerde elektronenstroom . Echter, wanneer $\Delta B$ verder wordt verhoogd tot het bereik van $[1\,{\text {meV}}, 2\,{\text {meV}}]$, de inelastische tunnelingprocessen die leiden tot magnetische omschakeling van de spin van het molecuul. In dit regime hebben bijna alle spintoestanden van de SMM een kans om bezet te zijn, en de kansen van twee speciale toestanden, $P_{|0,-S\rangle }$ en $P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }$, zijn veel groter dan die van andere staten. Interessanter is dat het punt waar $P_{|0,-S\rangle }=P_{|\uparrow , +S+1/2\rangle }$ exact overeenkomt met het punt $\Lambda _{+}\ ) in Fig. 2a, wat aangeeft dat de magnetisatie van het molecuul begint om te keren van \(-S$ naar $+S$. Aangezien $\Delta B$ blijft toenemen tot boven 2 meV, nemen de kansen van alle staten af tot nul, behalve $P_{|\uparrow , S+1/2\rangle }\rightarrow 1$, wat impliceert dat de SMM's spin staat vast is in de $+S$ richting en dat de tunnelstroom zal worden uitgeschakeld door één spin-up elektron dat het LUMO niveau van het molecuul blokkeert. Aan de andere kant, als het magnetische veld wordt gescand van $+5$ meV naar $-5$ meV (zie Fig. 4c), zal een soortgelijk proces opnieuw plaatsvinden en het omkeerpunt $\Lambda _ {-}$ komt overeen met het punt waar $P_{|0,+S\rangle }=P_{|\downarrow , -S-1/2\rangle }$. In figuur 4b presenteren we het Zeeman-diagram voor deze spintoestanden. Vanwege de grote magnetische anisotropie van de SMM, het grondtoestanddoublet met kwantumgetallen $M =\pm S$ ($S=10$ voor $\hbox {Mn}_{{12}}\ )-Ac) is goed gescheiden van de aangeslagen toestanden door een energiebarrière van \(DS^{2}_{z}\circa 60$ K. Bovendien is het magnetische schakelpunt $\Lambda _{(+)- }$ in Fig. 4 is ongeveer gelijk aan 1,3 meV, wat dicht bij het omkeerpunt $2S|{\mathcal {D}}|$ ligt in enkele magnetische atomen. In figuur 4d plotten we de moleculaire toestandswaarschijnlijkheden als functies van de voorspanning voor een vaste temperatuur van $T=0,5$ K en een magnetisch veld van $\Delta B=0$. Als we aannemen dat de SMM in de spinrichting $+S$ zit, dan kan het elektronentunnelproces in figuur 4d in twee delen worden verdeeld:(i) In het kleine bias-regime $V<2.5$ ) mV, de elektronenstroom wordt gedomineerd door de $\varepsilon _{|0,+S\rangle }\leftrightarrow \varepsilon _{|\uparrow , S+1/2\rangle }$ overgang, en alleen spin- opwaartse elektronen kunnen door de junctie tunnelen. (ii) Wanneer de voorspanning toeneemt tot het grote voorspanningsregime $V>2,5$ mV, hoewel de voorspanning niet groot genoeg is om de energiebarrière tussen de spinrichtingen $+S$ en $-S te overwinnen) $, spintoestanden met hogere energie in de richting $+S$, zoals $\varepsilon _{|0,+S-1\rangle }$ en $\varepsilon _{|1,+S -1/2\rangle }$, kan worden bezet, wat extra extra kanalen introduceert voor spin-down elektronentunneling door de SMM. Dientengevolge, als de voorspanning blijft toenemen, zal de tunnelstroom blijven groeien, maar de spinpolarisatiecoëfficiënt $\eta$ zal afnemen.

Tenslotte de resultaten voor de spin-up stroom $I_{\uparrow }$ en spin-down stroom $I_{\downarrow }$ als functies van de poortspanning (on-site energie van het LUMO-niveau $ \varepsilon _{0}$) worden berekend, met en zonder extern magnetisch veld (zie Fig. 5). Onder lage temperaturen kunnen 100$\%$ spin-gepolariseerde elektronische stromen "aan/uit" worden geschakeld door middel van verschillende poortspanningsvensters. Wanneer $\Delta B=\pm 2$ meV wordt toegepast, ontstaan zuivere spin-$\sigma$stromen in een bepaald poortspanningsvenster van $0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _ {0} <2.8\,{\text {meV}}$, terwijl $I_{\uparrow } =I_{\downarrow } =0$ buiten dit regime valt. Als de evenwichtstemperatuur T toeneemt, worden de pieken van $I_{\sigma }$ lager en breder, maar de hoge spin-gepolariseerde stroom die bij lage temperaturen wordt waargenomen, wordt nog steeds gehandhaafd (zie figuur 5a, b). Anders dan in het groot-magnetisch-veld regime, worden de spin-$\sigma$ stromen “aan” gezet zonder een extern magnetisch veld in het poortspanningsvenster van $-0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _{0} <1.8\,{\text {meV}}$, en de spinpolarisatie vertoont twee verschillende resultaten (zie Fig. 5c, d). In het poortspanningsvenster van $0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _{0} <1.8\,{\text {meV}}$, $\pm \,100\%$ spin-gepolariseerde elektronische stromen kunnen worden gegenereerd onder een kleine bias van V$=1$ mV, overeenkomend met de punten C en D in figuur 2c. Echter, in het poortspanningsvenster van $-0.8\,{\text {meV}}<\varepsilon _{0} <0.8\,{\text {meV}}$, de energiekloven tussen de toestanden $ |0,\pm S \rangle$ en $|1,\pm S\mp 0,5 \rangle$ worden erg klein, en meer spintoestanden met hogere energie in de $+S$ (of $- S$) draairichting kan worden bereikt door middel van de voorspanning; dus zowel spin-up als spin-down elektronen kunnen door de SMM tunnelen. Bijgevolg wordt de totale spinpolarisatie $\eta$ van de elektrische stroom verminderd in dit poortspanningsregime.

Conclusie

Samenvattend hebben we een schakeleffect met drie standen voorgesteld met twee "aan" -standen voor het schakelen tussen op- en afzetten en een huidige "uit"-stand. Een dergelijke spin-gepolariseerde stroomschakeling kan worden gerealiseerd in een SMM (bijv. $\hbox {Mn}_{{12}$-Ac) tunnelovergang en komt voort uit spin-selectieve resonantietunneling met één elektron via de LUMO van de SMM. Dit schakelgedrag met drie toestanden kan worden gecontroleerd door middel van magnetische velden en poortspanningen, zonder spin-baaninteracties of magnetische leidingen, en is een goede kandidaat voor spintronische apparaten zoals spinfilters of spingeheugens in toekomstige spintronische circuits.

Beschikbaarheid van gegevens en materialen

De datasets die tijdens het huidige onderzoek zijn gebruikt, zijn verkrijgbaar bij de corresponderende auteur van dit artikel.

Afkortingen

SMM:: Magneet met één molecuul
LUMO:: Laagste onbezette moleculaire orbitaal
Mn₁₂ -Ac:: [Mn₁₂ O₁₂ (CH₃ CO₂ )₁₅ (H₂ O)₄ ]
TbPc₂ :: [(C₃₂ H₁₆ N₈ )₂ Tb^III ] complex

Doping van Mg op ZnO-nanostaafjes toonde verbeterde fotokatalytische afbraak en antimicrobieel potentieel aan met moleculaire docking-analyse Verbeterde Cocatalyst TiO2/Fe2O3-fotoanodes met patroon voor watersplitsing

Nanomaterialen

Metaal

Hars

vezel

Samengesteld materiaal