Ab initio-simulatie van lage-energie stralingsrespons in Si, Ge en Si/Ge-superlattices

Samenvatting

Met behulp van ab initio moleculaire dynamica onderzoeken we hoe lage-energie ionenbombardering bulk silicium (Si), bulk germanium (Ge) en een Si/Ge-superlattice (SL) beïnvloedt. De studie onthult dat Ge-atomen aan de SL-interface een verplaatsingsweerstand behouden die vergelijkbaar is met bulk Ge, terwijl Si-atomen in de buurt van de interface een hogere verplaatsingsdrempel vertonen dan bulk Si, wat duidt op verbeterde stralingstolerantie. Defectvormingsmechanismen verschillen tussen bulk- en SL-structuren, met de SL die complexere defectclusters produceert. Berekeningen van defectvormingsenergieën en migratiebarrières tonen aan dat puntdefecten in de SL moeilijker te vormen zijn en vacatures minder mobiel zijn. Deze bevindingen suggereren dat Si/Ge SL's veelbelovend zijn voor elektronische en opto-elektronische toepassingen in stralingsrijke omgevingen.

Achtergrond

In de laatste jaren is de Si/Ge-superlattice uitgegroeid tot een veelzijdig platform voor next-generation elektronische en opto-elektronische apparaten, gedreven door de instelbare bandstructuur en verbeterde draagmobiliteit. Toepassingen variëren van snelle fotodiodes voor optische communicatie, micro-elektronica, zonnecellen tot ruimtevaartcomponenten. Blootstelling aan hoog-energetische ionen in de ruimte kan echter de optische en elektronische eigenschappen van deze materialen veranderen, wat leidt tot apparaatgevitalisatie. Het begrijpen van de stralingsrespons van Si/Ge SL's onder extreme omstandigheden is daarom essentieel.

Experimenteel werk heeft de superieure stralingsweerstand van Si/Ge SL's ten opzichte van bulk Si gedocumenteer. Elektronenbombarderingstudies op monolage Ge-ingesloten SL's toonden verminderde fotoluminescentie-degradatie ten opzichte van bulk silicium, terwijl 2 MeV protonenbombardering van Ge kwantum-punt-in-SL-structuren uitzonderlijke tolerantie onthulde. Vergelijkbare trends werden waargenomen in Ge kwantumput-apparaten op Si/Ge multilagen en in thermoelektrische metingen, waarbij ionenfluens de figuur van verdienste verhoogde door fononverstrooiing en elektronisch transport te verbeteren. Ondanks deze inzichten ontbreekt een uitgebreid atomistisch begrip van defectvorming en -evolutie in Si/Ge SL's.

Ab initio moleculaire dynamica (AIMD) biedt een krachtig instrument om stralingsschade op atomaire schaal te onderzoeken, met interatomaire potentiaalen afgeleid van first-principles elektronische structuurberekeningen. In tegenstelling tot klassieke MD, vangt AIMD ladingsoverdracht en elektronische afschermingseffecten op, wat nauwkeurige bepaling van drempelverplaatsingsenergieën (E_d) en defectconfiguraties mogelijk maakt. In dit werk gebruiken we AIMD om lage-energie verplaatsingsgebeurtenissen in bulk Si, bulk Ge en een Si₂/Ge₂ SL te vergelijken, de mechanismen achter hun afzonderlijke stralingsgedrag te identificeren en defectvormings- en migratie-energetica te kwantificeren.

Methoden

De verplaatsingscascades werden gesimuleerd met de SIESTA-code. Norm-conserverende Troullier-Martins pseudopotentialen beschreven de ion-elektroninteractie, terwijl de lokale-dichtheidsbenadering (LDA) in de Ceperley-Alder-parameterisering uitwisselings-correlatie-effecten behandelde. Valentietoestanden werden uitgebreid in een single-ζ plus polarisatie (SZP) basisset, met een 1 × 1 × 1 k-punt mesh en een 60 Ry afsnijwaarde. Het modelsupercel voor de SL bestond uit 288 atomen gerangschikt in twee Si-lagen afwisselend met twee Ge-lagen (Si₂/Ge₂). Figuur 1 illustreert de geometrieën van bulk Si en de Si/Ge SL.

Een primaire knock-on atoom (PKA) werd geselecteerd en voorzien van kinetische energie om een terugslaggebeurtenis te initiëren. Als de PKA terugkeerde naar zijn roosterpositie, werd de simulatie herhaald bij hogere energie met 5 eV stappen; zodra de PKA verplaatst bleef, werd de drempel verfijnd tot 0,5 eV precisie. Voor elk element onderzochten we vier tot vijf kristallografische richtingen in zowel bulk als SL. Alle runs gebruikten het NVE-ensemble en werden beperkt tot 1,2 ps om numerieke instabiliteit te voorkomen.

Resultaten en discussie

De verplaatsingsgebeurtenissen in bulk silicium en germanium

Onze AIMD-berekeningen leverden roosterconstanten van 5,50 Å voor bulk Si (overeenkomend met de experimentele 5,43 Å en theoretische 5,48 Å) en 5,71 Å voor bulk Ge (in lijn met de experimentele 5,77 Å en theoretische 5,65 Å). Tabel 1 vat de drempelverplaatsingsenergieën (E_d) en de resulterende defectstructuren samen, terwijl Figuren 2 en 3 de schadeconfiguraties voor Si en Ge respectievelijk afbeelden.

Voor bulk Si zijn de berekende E_d-waarden dicht bij experimentele metingen: 21 eV voor [001], ~47,6 eV voor [110] en ~12,9 eV voor [111]. Het primaire defecttype in alle gevallen is een Frenkel-paar (vacature plus interstitieel). Onze E_d voor [110] (47 eV) overschrijdt de klassieke MD-waarde (24 eV), wat de inclusie van ladingsoverdrachtseffecten in AIMD weerspiegelt. De verplaatsingsmechanismen variëren: langs [111] strooit de PKA naar een interstitiële positie terwijl het verplaatste atoom terugkeert naar zijn roosterpositie; langs [001] produceert een complexere reeks uitwisselingen twee vacatures en twee interstitiële atomen; en langs [110] leiden meerdere botsingen tot een cluster van Frenkel-paren. Deze resultaten bevestigen dat de [110]-richting het meest weerstandsfähig is tegen verplaatsing in bulk Si.

Bulk Ge toont E_d-waarden die goed overeenkomen met experiment en theorie: ~18 eV voor [001] en 9,5 eV voor [111] en [1 1 1]. Verplaatsing langs [111] levert een eenvoudige interstitiële vorming op, terwijl langs [110] de PKA posities ruilt met een naburig Ge-atoom, wat één vacature en één interstitieel creëert. Net als in Si is de [110]-richting het moeilijkst te verplaatsen. Het algehele defectlandschap in bulk Si en Ge wordt gedomineerd door Frenkel-paren.

De verplaatsingsgebeurtenissen in Si/Ge-superlattice

We onderzochten de Si₂/Ge₂ SL door PKA-atomen te selecteren angrenzend aan de Si/Ge-interface. Tabel 2 vermeldt de E_d-waarden en geassocieerde defecten, terwijl Figuren 4 en 5 de resulterende configuraties illustreren.

In de SL zijn Si-atomen zeer weerstandsfähig langs de [1 1 1]-richting (E_d = 10 eV), terwijl Si[001] en Si[00 1̅] 46,5 eV en 42,5 eV vereisen en complexe antisite-clusters genereren. Ge-atomen in de SL behouden lage E_d-waarden langs [111] en [1 1 1̅] (≈16 eV), vergelijkbaar met bulk Ge, maar tonen hogere drempels langs [001] (≈17 eV) en [00 1̅] (≈18 eV). Belangrijk is dat Ge[110] in de SL een verlaagde E_d (8,5 eV) heeft en een gemengde defectcluster oplevert (vacature, antisite, interstitieel). Deze bevindingen bevestigen dat de SL de stralingsweerstand voor Si en, in mindere mate, voor Ge verbetert, in overeenstemming met eerdere experimentele waarnemingen.

De defectvormingsenergie en migratiebarrière in bulk Si, Ge en Si/Ge-superlattice

We berekenden defectvormingsenergieën voor vacatures, interstitiële atomen en antisites in bulk Si, bulk Ge en de SL met behulp van een 64-atoom supercel, 6 × 6 × 6 k-punt sampling en een 500 eV afsnijwaarde. De resultaten, weergegeven in Tabel 3, tonen aan dat V_Si (3,60 eV) en V_Ge (2,23 eV) de meest gunstige defecten in hun respectieve bulk-materialen zijn, terwijl de SL iets hogere vormingsenergieën voor de meeste defecten vertoont, met V_Ge (2,73 eV) en V_Si (2,85 eV) nog steeds de laagste.

Migratiebarrières werden geëvalueerd voor V_Ge en V_Si angrenzend aan de SL-interface met behulp van de nudged elastic band methode (Tabel 4). Vacatures migreren gemakkelijker langs de [111]-richting in zowel bulk als SL, maar de barrières zijn consistent lager in de bulk (bijv. V_Si langs [111]: 0,11 eV in bulk vs 0,12 eV in SL). In tegenstelling tonen migratie langs [100] en [110] bescheiden verschillen. Deze resultaten suggereren dat vacaturemobiliteit in de SL wordt onderdrukt, wat defectclustering en zwelling onder bestraling kan verminderen.

Conclusies

Ons AIMD-onderzoek demonstreert dat de drempelverplaatsingsenergieën in bulk Si en Ge sterk anisotroop zijn, met de [110]-richting als meest weerstandsfähig. In de Si/Ge SL vertonen Si-atomen verhoogde weerstand langs [111] en [001] richtingen, terwijl Ge-atomen bulk-achtige drempels behalven voor een verlaagde waarde langs [110]. Defectvormingsenergieën bevestigen dat puntdefecten moeilijker te creëren zijn in de SL, en migratiebarrières wijzen op verminderde vacaturemobiliteit, met name langs de meest gunstige [111]-richting. Deze gecombineerde effecten leggen de basis voor de superieure stralingstolerantie van Si/Ge-superlattices, wat ze aantrekkelijk maakt voor apparaten die harde stralingsomgevingen moeten doorstaan.