Omnidirectionele Absorber door het Void Plasmon Effect in de zichtbare regio met sterk verbeterd gelokaliseerd elektrisch veld

Resultaten en discussie

Zonder verlies van algemeenheid werden de geometrische parameters ingesteld als p = 200 nm, w = 60 nm, h ₁ = 20 nm, h ₂ = 250 nm, en h ₃ = 200 nm. We veronderstellen in de eerste plaats dat een vlakke golf normaal invalt op de constructie. De zwarte lijn in figuur 2a geeft de berekende absorptierespons weer. Vergeleken met de FP-absorber zonder de periodieke nanohole-arrays in de toplaag, verschijnt een nieuwe absorptiepiek rond 635 nm met een absorptie-efficiëntie tot 99,8%. Om de oorsprong van deze nieuwe absorptiepiek te begrijpen, worden de absorptiespectra van verschillende combinaties van drie lagen samen met een vlakke 20 nm dikke zilverfilm berekend en weergegeven in figuur 2b. Zonder de zilveren reflectielaag aan de onderkant verschuiven de pieken die overeenkomen met de FP-resonantie naar de langere golflengte en vertonen ze een lage absorptie-efficiëntie (zie figuur 2b; TL + ML), vanwege de variatie van de reflectiefase op het onderste grensvlak en de energielekkage via transmissie. Wanneer de middelste laag wordt verwijderd, verdwijnen de FP-resonantiepieken uiteindelijk en de nieuwe absorptiepiek vertoont een grote blauwe verschuiving van 635 naar 482 nm (zie figuur 2b; TL). De gigantische blauwe verschuiving houdt verband met de overgang van de brekingsindex van diëlektrische materialen uit de omgeving wanneer de middelste laag wordt verwijderd. Wanneer de nanogatarrays verder worden verwijderd (zie figuur 2b; een vlakke 20 nm dikke zilverfilm), verdwijnt de scherpe absorptiepiek rond 482 nm. Daarom is de nieuwe absorptiepiek op 635 nm gecorreleerd met de nanogaten in de bovenste metaallaag, waar de piekpositie en absorptie-efficiëntie worden gewijzigd door de koppeling van VP-resonantie en FP-resonantie. De nieuwe piek is ook gevoelig voor de brekingsindex van omgevingsmaterialen, wat een hint geeft dat deze gerelateerd is aan het plasmonische effect (ofwel PSP's of VP's). Om het mechanisme van de nieuwe absorptiepiek verder te bevestigen, worden numerieke berekeningen uitgevoerd om de mogelijke PSP-modus van ontworpen structuren te analyseren. Het is aangetoond dat de maximale resonantiegolflengte voor de zilver/diëlektrische interface PSP's (0, 1)-modus 480 nm is, wat veel kleiner is dan de resonantie-absorptiepiek bij 635 nm. Daarom zijn we van mening dat de nieuwe piek afkomstig is van het VP-effect van nanogaten.

een Berekende absorptiespectra van de voorgestelde nanohole-array-gebaseerde absorber vergeleken met de FP-absorber zonder nanogaten in de toplaag. b Berekende absorptiespectra met verschillende combinaties van drie lagen en 20 nm zilver. TL, toplaag; ML, middelste laag; BL, onderste laag

De afhankelijkheid van de positie van de absorptiepiek van de invalshoeken kan verder een sterk bewijs leveren om het absorptiemechanisme tussen het PSP's en VP-effect te onderscheiden. Om de spreiding van het VP-effect te kennen en onze eerdere interpretatie te versterken, onderzoeken we numeriek de hoekafhankelijke spreiding van de VP-modus. De berekende absorptiecontouren voor de voorgestelde absorber voor transversale elektrische (TE) en transversale magnetische (TM) polarisatie zijn respectievelijk uitgezet in Fig. 3a en b als een functie van de golflengte en de invalshoek. Voor TE-polarisatie, als de invalshoek θ toeneemt, vertoont de VP-absorptiepiek geen verschuiving, terwijl de andere drie FP-resonantie-absorptiepieken naar de kortere golflengte verschuiven. De piekverschuiving van de FP-resonantie kan worden begrepen met de volgende resonantieconditie (de staande golfconditie in de middelste diëlektrische laag):

waar φ ₁ en φ ₂ zijn faseverschuivingen aan de bovenste en onderste holte-interfaces en m is een geheel getal. Bovendien vertoont voor TM-polarisatie de VP-absorptiepiek een lichte roodverschuiving naarmate de invalshoek toeneemt. De drie FP-resonantie-absorptiepieken vertonen een blauwverschuiving, die hetzelfde is als die voor TE-polarisatie. Om het door de VP-resonantiemodus geïnduceerde absorptiemechanisme te verhelderen, denken we dat de door de VP-resonantiemodus geïnduceerde absorptie twee processen omvat. Het eerste proces is de excitatie van de VP-resonantiemodus geïnduceerd door invallend licht. Wanneer de intrinsieke resonantiefrequentie van de nanogatstructuur hetzelfde is als de frequentie van invallend licht, is de oscillatie van geleidingselektronen op het grensvlak niet relevant voor de polarisatie en hoek van invallend licht. Dan is het tweede proces de straling van "resonantie-dipool" gemoduleerd door FP-holte. Omdat excitatie en straling beide onafhankelijk zijn van polarisatie en invalshoek, is de positie van de VP-resonantiemodus-geïnduceerde absorptiepiek ongewijzigd over de invalshoek en de polarisatie.

Berekende absorptiecontouren van de voorgestelde op nanohole-array gebaseerde absorber als functie van golflengte en invalshoek:a TE en b TM polarisatie. Hier worden de structurele parameters van de absorber ingesteld als p = 200 nm, w = 60 nm, h ₁ = 20 nm, h ₂ = 250 nm, en h ₃ = 200 nm

De elektromagnetische veldverdelingen van de absorptiepieken geven meer inzicht in de aard van de absorptie van FP- en VP-resonantie. De berekende ruimtelijke verdeling van elektrisch veld (bovenste panelen) en magnetische veld (onderste panelen) voor verschillende absorptiepiekgolflengten wordt gegeven in figuur 4 (voor normale lichtinval). Voor de FP-resonantiemodus (372 nm, 546 nm en 1113 nm) worden het elektrische veld en de magnetische velden beperkt en versterkt in de middelste laag, en worden verschillende resonantieorden gevormd die overeenkomen met de specifieke patronen. Met het elektrische en magnetische veldpatroon wordt waargenomen dat de resonantiemodus van de eerste orde zich op 1113 nm bevindt, de resonantiemodus van de tweede orde op 546 nm en de resonantiemodus van de derde orde op 372 nm. Daarentegen is voor de VP-modus bij 635 nm het elektrische veld sterk verbeterd en gelokaliseerd op de randen van gaten, zoals weergegeven in figuur 4c. Vergeleken met het invallende licht is de maximale elektrische veldintensiteit |E | ² van "hot spots" is 2284 keer verbeterd. De sterk verhoogde elektrische veldintensiteit is gunstig voor een groot aantal potentiële toepassingen. Bovendien laat de magnetische veldverdeling zien dat het magnetische veld voornamelijk beperkt is tot het grensvlak van de bovenste holte, in overeenstemming met het gelokaliseerde karakter van de VP-modus (zie figuur 4g).

Berekende ruimtelijke veldverdelingen van elektrische (a –d ) en magnetische (e –u ) velden voor normale lichtinval. De golflengte van invallend licht is 372 nm (a , e ), 546 nm (b , v ), 635 nm (c , g ), en 1113 nm (d , u ). De zwarte streepjeslijnen geven de dwarsdoorsnede van de constructie aan. Hier worden de parameters van de structuur ingesteld als p = 200 nm, w = 60 nm, h ₁ = 20 nm, h ₂ = 250 nm, h ₃ = 200 nm, en ε ₂ = 3.1

Onder bepaalde omstandigheden kunnen de FP- en VP-resonantie aan elkaar gekoppeld worden, waardoor een sterke hybride moduskarakteristiek ontstaat. Om de koppeling tussen de FP- en VP-resonantie te suggereren, de afhankelijkheid van absorptieresponsen van de dikte h ₂ van de middelste diëlektrische laag wordt bestudeerd door het continu afstemmen van h ₂ van 20 tot 500 nm. De resultaten zijn weergegeven in figuur 5a. Naarmate de dikte van de diëlektrische laag dikker wordt, neemt de golflengte van de FP-resonantiemodus toe (de zwarte streepjeslijnen), in overeenstemming met de voorspelling van Vgl. (1). Zodra de FP-resonantiegolflengte de VP-resonantiegolflengte overlapt (de witte streepjeslijn), worden de FP- en VP-resonantiemodi gekoppeld in een hybride FP-VP-resonantiemodus. Het is vermeldenswaard dat de VP-resonantiemodus onder bepaalde omstandigheden kan verdwijnen wanneer deze in de buurt komt van de FP-resonantiemodus. Bij afwezigheid van VP-resonantiemodus treedt de sterke absorptie op bij de FP-holteresonantie, wat ook overeenkomt met de destructieve interferentie tussen het licht dat wordt gereflecteerd door de bovenste zilverlaag (met een extra halfgolfverlies van de fase) en dat gereflecteerd door de onderste zilverlaag. Wanneer de golflengte van de FP-resonantiemodus de VP-resonantiemodus nadert, wordt het licht eerst geabsorbeerd door de nanogatstructuren, waardoor een collectieve oscillatie van geleidingsbandelektronen nabij de zilveren nanogaten wordt geïnduceerd. Daarna kunnen de nanogaten, als oscillerende dipolen, straling naar boven en naar beneden uitzenden. Het opwaartse licht zal constructief interfereren met de gereflecteerde component van het neerwaartse licht (gereflecteerd door de onderste zilverlaag). Dus wanneer de VP-resonantiemodus samenvalt met de FP-resonantiemodus, kan de destructieve interferentie van het uitgaande licht worden overgedragen naar de constructieve interferentie. Dit scenario leidt tot een sterke reflectie en het ontbreken van absorptie in Fig. 5a (zie de blauwe gebieden langs de witte streeplijn). Er wordt ook waargenomen dat wanneer de dikte van de diëlektrische laag h ₂ kleiner is dan 50 nm, is de VP-geïnduceerde absorptie-efficiëntie lager en vertoont de golflengte een roodverschuiving. Wanneer de diëlektrische dikte h ₂ aanzienlijk wordt verminderd, zal het beeld van de VP's door het spiegelmetaalinterface koppelen met de VP's van de bovenste metaallaag, wat leidt tot een afname van de spiegel-koppelingsmodus-energie en een toename van de resonantiegolflengte. De roodverschuiving van de absorptiepiek veroorzaakt door het sterkere spiegelkoppelingseffect is ook bewezen door bestaande literatuur [36, 37]. De absorptierespons van de voorgestelde absorber voor verschillende diktes van de bovenste metaallaagdikte wordt ook onderzocht, zoals weergegeven in figuur 5b. Het is duidelijk dat de golflengte van absorptiepieken veroorzaakt door de resonantie van het VP-effect gemakkelijk kan worden aangepast door de dikte van de toplaag te wijzigen. Als de dikte van de bovenste metaallaag h ₁ afneemt, vertoont de absorptiepiek een duidelijke roodverschuiving, wat suggereert dat de VP-modus gevoelig is voor de dikte van de toplaag. Bovendien vertoont de tweede FP-modus, met de afname van de dikte van de bovenste metaallaag, een lichte roodverschuiving en neemt de amplitude van de absorptiepiek geleidelijk af. Deze functie met betrekking tot de tweede FP-resonantiemodus is vergelijkbaar met die van de pure drielaagse absorber zonder nanogatarrays [38]. Wanneer de dikte van de toplaag echter wordt teruggebracht tot h ₁ = 10 nm, er is een duidelijke pieksplitsing (ongeveer 600 nm) die niet aanwezig is in zuivere drielaagse absorptiemiddelen.

een Berekende absorptiecontour voor de voorgestelde op nanohole-array gebaseerde absorber als functie van de golflengte en de dikte van de spacerlaag h ₂ . De zwarte stippellijn vertegenwoordigt de FP-resonantie en de witte stippellijn vertegenwoordigt de VP-modus. De inzet toont de afbeeldingen (de streepjesrechthoeken) van de bovenste metaallaag met betrekking tot het spiegelende metalen grensvlak (de witte streepjeslijn). b Berekende absorptie van de voorgestelde op nanohole-array gebaseerde absorber, afhankelijk van h ₁ veranderen van 10 naar 30 nm. c Berekende absorptiecontour voor de voorgestelde op nanohole-array gebaseerde absorber als functie van w met p = 200 nm. d Berekende absorptiecontour voor de voorgestelde op nanohole-array gebaseerde absorber als functie van p met w = 60 nm

Ook wordt het geometrische effect van de nanogaten op de VP-eigenschappen berekend. In Fig. 5c, de periode van gatenrooster p is vastgesteld op 200 nm en de gatbreedte w wordt gewijzigd van 50 naar 150 nm. Voor FP-absorptiepieken, wanneer w toeneemt, vertoont de resonantie van de eerste-ordemodus bij 1113 nm een ​​roodverschuiving, terwijl de positie van de modus van de tweede orde op 546 nm en de modus van de derde orde op 372 nm bijna ongewijzigd blijven. Bovendien wordt ook een roodverschuiving van het VP-effect waargenomen met de toename van w , omdat de elektronen een langere tijd zullen ervaren wanneer ze tussen twee zijden van de leegte oscilleren (wanneer de gatbreedte w groter genoeg is, zal ook near-field-koppeling tussen twee holtes aanwezig zijn [39]). In figuur 5d is het effect van de roosterperiode op de absorptie-eigenschappen van het VP-effect uitgezet. Hier, w is vastgesteld op 60 nm en p verandert van 100 naar 500 nm. Voor FP-resonantie-absorptiepieken, wanneer p toeneemt, vertoont de eerste-orde-resonantiemodus bij 1113 nm een ​​roodverschuiving wanneer p is kleiner dan 200 nm en blijft ongewijzigd wanneer p groter is dan 200 nm. De roodverschuiving voor de kleinere p (p < 200 nm) is te wijten aan variatie van de effectieve gemiddelde brekingsindex van de toplaag met p (of beeldverhouding w ² /p ² ). Maar wanneer p groter is dan 200 nm, wordt de effectieve gemiddelde brekingsindex zelden beïnvloed door de kleine poriegrootte. De tweede-orde-resonantiemodus bij 546 nm en de derde-orde-resonantiemodus bij 372 nm vertonen geen verschuiving wanneer p veranderingen. Voor de tweede FP-modus, wanneer p groter is dan 300 nm, zullen er meerdere smalle absorptiepieken naar voren komen, wat kan worden toegeschreven aan het PSP's-effect. Wanneer het de VP-absorptiepiek (~ 635 nm) betreft, wordt een roodverschuiving waargenomen en wordt de absorptie-efficiëntie kleiner als p groeit. Een soortgelijk fenomeen werd ook waargenomen voor absorbers op basis van de nanodeeltjes-array en de roodverschuiving is afkomstig van een dipoolinteractie op lange afstand [40]. Verder vinden we ook dat de sterke koppeling van de VP-resonantie het nabijgelegen FP-effect kan remmen. Dit fenomeen wordt waargenomen in de situatie waarin w is hoger dan 100 nm of p is kleiner dan 150 nm, zoals blijkt uit Fig. 5c en d. Over het algemeen gaat een roodverschuiving van de VP-absorptiepiek gepaard met de toename van w of p .

Omdat de VP-modus zich in de buurt van de nanogaten bevindt, is de positie van de absorptiepiek die wordt geïnduceerd door het VP-effect dan afhankelijk van de materiaalbrekingsindex in de gaten. Dit effect kan worden gebruikt om een ​​sensor te construeren voor het onderscheiden van de omringende diëlektrische constante. De reflectiespectra voor verschillende materiaalbrekingsindices in nanogaten zijn berekend en uitgezet in figuur 6a. De omringende brekingsindex is gewijzigd van n = 1.332 (water) tot n = 1.372 (kleine glucose-oplossing) met een interval van Δn = 0,01. De FP-resonantie-absorptiepieken zijn bijna niet relevant voor de omringende brekingsindex. Integendeel, net als de kenmerken van LSP's, vertoont de VP-absorptiepiek een afhankelijkheid van de omringende brekingsindex van het materiaal. Om de prestatie van een plasmonische sensor te meten, kan een grootheid worden gebruikt die de figuur van verdienste (FOM) wordt genoemd. De FOM wordt gedefinieerd als gevoeligheid S _λ gedeeld door lijnbreedte Γ; hier, S _λ wordt vaak gewoon aangeduid met Δλ /RIU (per eenheidsverandering van de brekingsindex) en Γ is de volledige breedte op half maximum (FWHM). In de berekening gebruiken we een fijner differentiaalquotiënt met Δn = 0,01 voor n = 1.332, n = 1.342, n = 1.352, en n = 1.362. Figuur 6b laat zien dat de maximale gevoeligheid in termen van golflengteverschuiving per brekingsindexeenheid ≈ 186 nm/RIU is. In ons geval is de resonantielijnbreedte van de VP-modus ≈ 59 nm en leidt dit tot een maximale FOM ≈ 3.16. De FOM-waarde in ons werk is compatibel met gerapporteerde apparaten op basis van metalen nanodeeltjes [33, 34] (experimentele FOM = 0,8-5,4) evenals de recent gerapporteerde metalen roosterstructuren met theoretische FOM-waarde van 2 [41]. Het is echter veel lager dan de theoretische resultaten die worden bereikt met zeer gecompliceerde nanostructuren [42, 43].

een Normale invalsreflectiespectra van de voorgestelde op nanohole-array gebaseerde absorber met de brekingsindex van het gat (n ) veranderen van 1.332 naar 1.372. De structurele en materiaalparameters worden ingesteld als h ₁ = 20 nm, h ₂ = 250 nm, h ₃ = 200 nm, ε ₂ = 3.1, p = 200 nm, en w = 60 nm. b De positie van reflectiedip en berekende FOM als functie van de brekingsindex van gaten (n = 1.332–1.362)