Nieuwe inzichten in CO2-adsorptie op op gelaagde dubbele hydroxide (LDH) gebaseerde nanomaterialen

Abstract

De interlamellaire afstand van gelaagde dubbele hydroxiden (LDH's) werd eerst vergroot door dodecylsulfonaationen en vervolgens werd (3-aminopropyl)triethoxysilaan (APS) chemisch geënt (APS/LDH's). De structurele kenmerken en thermische stabiliteit van deze bereide monsters werden gekarakteriseerd door respectievelijk röntgendiffractie (XRD), transmissie-elektronenmicroscopie (TEM), reflectantie Fourier-transformatie infraroodspectrometer (FTIR), thermogravimetrische analyse (TG) en elementanalyse (EA) . De CO₂ adsorptieprestaties werden onderzocht met behulp van TG en diffuse reflectie-infrarood Fourier-transformatiespectroscopie (DRIFTS). De resultaten lieten zien dat de CO₂ adsorptiecapaciteit op APS/LDH's was zo hoog als 90 mg/g en vertoonde geen duidelijke vermindering tijdens een vijf cyclische adsorptie-desorptietest, wat wijst op de superieure prestatiestabiliteit. De DRIFTS-resultaten lieten zien dat zowel carbamaten als zwakgebonden CO₂ soorten werden gegenereerd op APS/LDH's. De zwak geadsorbeerde soort was te wijten aan de verschillende lokale chemische omgeving voor CO₂ vangst door de oppervlaktedelen van LDH's zoals vrije silanol en waterstofbruggen.

Achtergrond

Het broeikaseffect en de wereldwijde klimaatverandering voornamelijk veroorzaakt door de inhoudelijke CO₂ emissies van kolengestookte elektriciteitscentrales hebben algemene bezorgdheid gewekt [1,2,3]. Dus CO₂ vangst moet worden goedgekeurd voor de daaropvolgende opslag of gebruik om het concentratieniveau in de atmosfeer te verminderen. Verschillende sorptiemiddelen op basis van oplosmiddelen en vaste stoffen hebben veel aandacht gekregen voor CO₂ vangen, met name de met amine gemodificeerde composieten van poreus materiaal vanwege hun relatief lage energieverbruik voor regeneratie en gemakkelijke implementatie over een breed scala aan temperaturen en drukken [4,5,6].

Een hoge en stabiele CO₂ adsorptiecapaciteit is het belangrijkste voor het grootschalige scheidingsproces van koolstofafvang uit het rookgas met een groot volume en lage partiële druk bij een temperatuurbereik van 50~100 °C [1]. Aangezien de aminogroepen affiniteit vertonen met CO₂ moleculen werden verschillende poreuze dragers met een groot oppervlak en porievolumes gebruikt om composietadsorbentia te verkrijgen op basis van hun accommodatie voor de geïmpregneerde aminen sinds het werk van Song in 2002 [7]. En de hoogste CO₂ adsorptiecapaciteit gerapporteerd in de literatuur kan oplopen tot 7,9 mmol/g [8]. Dit soort geïmpregneerde composieten zijn echter gevoelig voor prestatievermindering tijdens de cyclische adsorptie-desorptiebewerking, wat wijst op een slechte stabiliteit, wat ook een belangrijk criterium is voor echte toepassingen [9]. Bovendien wordt ook een sterke diffusiebeperking gegenereerd door de geagglomereerde aminen en gecoate deeltjes voor CO₂ van het oppervlak naar de omvangrijke aminogroepen, wat de amine-efficiëntie zou verlagen, gedefinieerd als de hoeveelheden geadsorbeerd CO₂ moleculen voor elke mol stikstofatoom.

Om de thermische stabiliteit en amine-efficiëntie van de composietadsorptiemiddelen te verbeteren, een monolaag of minder CO₂ affiniteitsplaatsen worden geformuleerd via enting van aminosilanen op de dragermaterialen op basis van hun co-condensatiereactie, die uitgebreid is bestudeerd door gebruik te maken van 3-aminopropyltrimethoxysilaan (APS), 3-(trimethoxysilyl)propylethyleendiamine(diamine) of 3-[2-(2 -aminoethylamino)ethylamino]propyltrimethoxysilaan (triamine), enz. [2, 10,11,12]. Dit soort geënte composieten vertonen lagere diffusiebeperkingen en superieure stabiliteit, ook al kan er een bovengrens zijn voor CO₂ adsorptiecapaciteit aangezien wordt aangenomen dat er twee mol blootgestelde aminegroepen nodig waren om één mol CO₂ op te vangen moleculen volgens het zwitterionmechanisme [13, 14]. Desalniettemin kan de chemische aard van ondersteunende materialen ook de CO₂ . beïnvloeden adsorptie prestaties. De bijdragen van oppervlaktehydroxylen aan CO₂ het vangen ofwel door hun directe zwakke fysieke kracht [15] of via de waterstofbinding met de geënte aminen [13, 16] op op silica-/titania gebaseerde adsorbentia zijn onderzocht.

Gelaagde dubbele hydroxiden (LDH's) zijn geordende verbindingen die assembleren door interlaminatie-anionen en positief geladen laaglaminaten met de algemene formule van [M_1 − x ²⁺ M_x ³⁺ (OH)₂ ]^{x +} (Aⁿ )_{x /n} ·mH₂ O, waar M²⁺ en M³⁺ vertegenwoordigen metaalkationen en A is een anion [17]. LDH's hebben uitgebreide toepassingen in adsorptie, katalyse, fotochemie, enz. vanwege hun afstembare structuur en lage kosten van grondstoffen [6, 18,19,20], waardoor het ook een mogelijke kandidaat is voor CO2 na verbranding. pakken. Wang et al. [21] synthetiseerde amine-gemodificeerde LDH's via een exfoliatie- en entingsroute en rapporteerde dat deze adsorbentia nuttig zouden zijn in CO₂ afvangprocessen met een hoge temperatuur van 80 °C, terwijl de CO₂ adsorptiecapaciteit op amine-gemodificeerd hexagonaal mesoporeus silica (HMS) daalde van 1,34 mmol/g bij 25°C tot 0,45 mmol/g bij 75°C [22]. Dit suggereert de lokale chemische stof van LDH's, aangezien ondersteunende materialen de CO₂ . kunnen beïnvloeden adsorptie op een manier die verschilt van silicadragers. Er zijn echter weinig rapporten die hierover hebben gesproken, voor zover wij weten. Een systematische studie is nodig om de op LDH gebaseerde sorptiemiddelen te onderzoeken en hun CO₂ beter te begrijpen. adsorptiemechanismen.

Met dit in gedachten zijn in dit artikel (3-aminopropyl)triethoxysilaan (APS)-gemodificeerde LDH's (APS/LDH's) bereid met dodecylsulfaat (DS) voor pre-intercalatie. De structurele kenmerken van APS/LDH's zijn elders in detail besproken [21]. Toch zullen sommige hoeveelheden opnieuw worden geïntroduceerd om het verband tussen CO₂ . te illustreren adsorptieprestaties en de oppervlaktekenmerken van LDH's. De CO₂ adsorptie-desorptie-eigenschappen op APS/LDH's werden voornamelijk onderzocht met behulp van in situ diffuse reflectie-infrarood Fourier-transformatiespectroscopiemetingen (DRIFTS).

Methoden

Alle gebruikte chemicaliën werden gekocht bij Aladdin Reagent Co., Ltd., en waren van A.R. cijfer. En deze chemicaliën werden zonder verdere behandeling gebruikt.

De als-gesynthetiseerde LDH's werden bereid als het controlemonster via een co-precipitatiemethode. Een gemengde oplossing met 0,075 mol Mg(NO₃ )₂ ·6H₂ O en 0,025 mol Al(NO₃ )₃ ·9H₂ O werd eerst verkregen, dat vervolgens werd toegevoegd aan een Na₂ CO₃ waterige oplossing (0,5 mol/L, 100 ml) onder krachtig roeren bij 70 °C. De pH-waarde van dit mengsel werd op ongeveer 10 gehouden met behulp van een waterige NaOH-oplossing (4 M), gevolgd door nog eens 4 uur roeren. Daarna werd het resulterende precipitaat gefiltreerd, meerdere keren gewassen met gedestilleerd water en een nacht onder vacuüm gedroogd bij 120°C. De DS-geïntercaleerde LDH's (DS/LDH's) werden gesynthetiseerd 7volgens een eerder rapport [21]. Meestal 4,00 g Mg(NO₃ )₂ ·6H₂ O en 1,95 g Al(NO₃ )₃ ·9H₂ O werden opgelost in 50 ml gedeïoniseerd water. De verkregen oplossing werd druppelsgewijs toegevoegd aan de waterige oplossing van natriumdodecylsulfaat (3 g/100 ml gedestilleerd water) onder continu roeren bij 70°C. Speciale aandacht moet ook worden besteed aan de pH-aanpassing tot ongeveer 10. Dezelfde nabehandeling die hierboven is beschreven, werd ook toegepast op DS/LDH's.

Met APS geënte LDH's (APS/LDH's) werden als volgt bereid. Twee gram DS/LDH's werd opgelost in een erlenmeyer met 500 ml tolueenoplosmiddel en vervolgens gedurende 5 uur aan ultrasoonapparaat onderworpen. Overvloedige witte gel werd een half uur later verzameld. Vijftien milliliter (3-aminopropyl)triethoxysilaan werd toegevoegd en de mengseloplossing werd 5 uur onder een stikstofatmosfeer bij 60°C verouderd. Het sediment werd door filtratie geëxtraheerd, herhaaldelijk gewassen en vervolgens een nacht bij 120 °C in een vacuümoven gedroogd.

De kristalfasen van de monsters werden geanalyseerd met een röntgendiffractometer met CuKa-straling (XRD:model D/max RA; Rigaku Co., Japan, CuKa-straling 0,15418 nm), en er werden gegevens verzameld voor verstrooiingshoeken (2 ) die varieerde van 5 ° tot 70 ° met een stapgrootte van 0,02 °. De micromorfologie werd onderzocht met transmissie-elektronenmicroscopie (TEM:Tecnai G2 F20; FEI Company, VS). Elementanalyse werd uitgevoerd op Flash EA1112 (Thermo Finnigan, VS). Fourier-transformatie infraroodspectrometer (FTIR, IR Affinity-1; SHIMADZU, Japan) werd gebruikt om de IR-spectra van de bereide monsters vast te leggen. Kaliumbromide (KBr)-platen gemengd met 1/50 van het monster werden gemaakt door 20 ton oliedruk uit te oefenen en vervolgens gescand van 400 tot 4000 cm⁻¹ met een resolutie van 0,2 cm⁻¹ . De thermische stabiliteit van vaste monsters werd bepaald met behulp van thermogravimetrische analyse (TG; NETZSCH STA 409 Luxx, Selb/Bavaria, Duitsland). De monsters werden verwarmd van kamertemperatuur tot 600 °C met een verwarmingssnelheid van 10 K/min in een stikstofatmosfeer.

De informatie over oppervlaktesoorten en moleculair gedrag op het oppervlak van adsorbentia werd verkregen via DRIFTS (Nicolet 6700 FT-IR spectrometer, Thermo Scientific, VS), die was uitgerust met een temperatuurregelsysteem en gekoppeld aan ZnSe-vensters. In de DRIFTS-cel werden poederadsorptiemiddelen gedurende 1 uur bij 200 ° C voorbehandeld onder een stikstofstroom van 30 ml / min. Toen de temperatuur gestabiliseerd was op 50 °C, werd een CO₂ een gasstroom van 5 ml/min werd gedurende een tijdspanne in de cel gebracht totdat volledige verzadiging was bereikt. Hier, de CO₂ concentratie (~ 14v%) in het gasmengsel gaf de algemene concentratie van het industriële rookgas aan. DRIFTS-spectra zijn verzameld met 4 cm⁻¹ resolutie en 64 toegevoegde sans, rekening houdend met de achtergrondspectra die zijn opgenomen net voor de introductie van sondemoleculen.

CO₂ adsorptiecapaciteit werd ook bepaald door TG. Ongeveer 10 mg monsters werden gedurende 1 uur onder een stikstofatmosfeer met 100 ml/min voorbehandeld bij 120 °C. Na afkoeling tot de adsorptietemperatuur, zuivere CO₂ stroom werd ingeschakeld tot aan het dynamische adsorptie-evenwicht. Het uiteindelijke gewonnen gewicht werd beschouwd als zijn CO₂ adsorptie capaciteit. Verzadigde monsters werden geregenereerd onder de voorbehandelingsomstandigheden. Deze adsorptie-regeneratieprocedure werd vijf keer herhaald om de prestatiestabiliteit van gemodificeerde adsorberende materialen te evalueren.

Resultaten en discussie

Zoals te zien is in Fig. 1 ontstond er een reeks typische pieken als gevolg van de gelaagde structuren voor de gesynthetiseerde LDH's op 2θ =-11,5°, 23,0°, 34,5° en 60,5°, die werden toegeschreven aan respectievelijk (003), (006), (009) en (110) roostervlakken, volgens de eerdere literatuur [23, 24]. Opgemerkt moet worden dat een Bragg-reflectie met een lagere hoek (003), naast de putvolgorde (00l ) serie, verscheen voor DS/LDH's gegenereerd door de geëxpandeerde structuur als de intercalatie van organische anionen in de gelamineerde platen van LDH's. Deze uitgebreide tussenlaag, die een hoge blootstelling van hydroxylgroepen aan het oppervlak en een lage diffusiebeperking suggereert, stelde DS/LDH's in staat een voorloper te zijn voor de daaropvolgende introductie van APS. APS-enting verminderde de kristalliniteit dramatisch. Toch bleef de hydrotalciet-achtige structuur van de gastheer behouden voor de waargenomen (110) reflectie. Dit werd bevestigd door het TEM-beeld van APS/LDH's (Fig. 2) toen de aggregaten van onregelmatige schilferige deeltjes werden aangetoond.

Röntgendiffractieprofielen van (a ) LDH's, (b ) DS/LDH's, en (c) APS/LDH's

TEM-afbeelding van APS/LDH's

De molaire verhouding van C/N is 9 in APS-molecuul (C₉ H₂₃ NEE₃ Si). Dienovereenkomstig zouden de molaire verhoudingen van C/N 7, 5 of 3 zijn als respectievelijk 1, 2 of 3 ethoxysilaangroepen condenseren met de hydroxylgroepen aan het oppervlak op de LDH-laminaten [21]. Hier werd de molaire verhouding van C / N (tabel 1) aangenomen om de succesvolle enting van APS verder te bevestigen. Omdat de C/N-molverhouding van 6,59 werd verkregen, werd dus ten minste één ethoxysilaangroep in elk APS-molecuul vastgemaakt aan de metaallagen, terwijl de andere na hydrolyse werden gepresenteerd als de intacte ethoxysilaangroepen of vrije silanolbindingen.

TG-DTG (DTG is de afgeleide curve van TG) werd uitgevoerd om de thermische stabiliteit van gemodificeerde LDH's te onderzoeken. Zoals weergegeven in figuur 3, ondergingen DS/LDH's drie stappen van massaverlies, die werden toegeschreven aan de verwijdering van geadsorbeerd water beneden 150 °C; de dehydroxylering tijdens het temperatuurbereik van 150 tot 300 ° C met een opvallend verlies vond plaats bij 240 ° C, evenals de verdere dehydroxylering en ontleding van dodecylsulfaat boven 300 ° C [24, 25]. Het thermische ontledingsgedrag van APS/LDH's was significant verschillend (Fig. 4). Opgemerkt werd dat het gewichtsverlies van APS/LDH's als gevolg van de dehydroxylering (150-300 °C) ongeveer 10% was, veel minder dan dat van DS/LDH's (ongeveer 30%). Dit kan voornamelijk worden toegeschreven aan het verbruik van −OH op de LDH-laminaten na APS-enting door de condensatiereactie zoals geïnterpreteerd in Fig. 5. Bovendien ontstond een gewichtsverlies dat piekte bij zelfs een hogere temperatuur bij 321 ° C als gevolg van de vertraagde dehydroxylering op APS/LDH's die kunnen profiteren van de waterstofbinding tussen de terminal –NH₂ van APS-moleculen en de oppervlaktehydroxylen op LDH-laminaten.

TG-DTG-curven van DS/LDH's

TG-DTG-curven van APS/LDH's

Schematische illustratie voor de vorming van APS/LDH's

IR-spectra van gemodificeerde LDH's worden getoond in Fig. 6. Voor LDH's, de sterke brede piek gecentreerd op 3460 en de band op 1650 cm⁻¹ was gerelateerd aan rek- en buigtrillingen van hydroxylgroepen van respectievelijk het oppervlak en/of de tussenlaag. De absorptiebanden bij 1370 cm⁻¹ werden toegewezen aan zowel monodentaatcarbonaat als geïntercaleerd NO₃ ⁻ in de tussenlaagruimte van LDH's. Een boventoon van rooster Mg–O-trillingen en Al–O-modi bedekken het spectrum van 800 tot 400 cm⁻¹ . De DS-moleculen in DS/LDH's vertoonden een groep karakteristieke banden bij 2920 (uitrekkende vibratie van –CH₃ groepen), 2852 (uitrekkende trilling van –CH₂ groepen), 1465 (C–H buigende binding van het organische skelet) en 1217/1075 cm⁻¹ (de asymmetrische en symmetrische rektrillingen van –SO₃ ²⁻ groepen). De intensiteiten van deze karakteristieke banden waren echter aanzienlijk verzwakt na het enten van APS, terwijl nieuwe banden werden waargenomen die verband houden met N–H- en N–C-bindingen in APS-moleculen, bijv. de vibratie van N–H₂ in de primaire aminegroepen (RNH₂ ) bij 1570/1468 cm⁻¹ en de C–N buigtrilling van C–N bij 1124 cm⁻¹ [13, 23].

FTIR-spectra van (a ) LDH's, (b ) DS/LDH's en (c ) APS/LDH's

Hoewel een deel van de oppervlakte-−OH-groepen op LDH-laminaten werd verbruikt door de condensatiereactie met de silanolen van APS zoals hierboven vermeld, bevonden de banden zich op 3460 en 1650 cm⁻¹ enigszins verbeterd waren. Er werd gemeld dat een niet-uniforme verdeling van getransplanteerde APS zou optreden, zoals clustering van aminogroepen via hun intermoleculaire waterstofbinding [16] en protonering van aminesoorten (RNH₃ ⁺ ) gegenereerd onder aanwezigheid van water [26], met oppervlaktehydroxylen of met vrije silanolgroepen. Er werd ook aangenomen dat de basismoleculen of -groepen waterstofgebonden konden zijn aan de oppervlaktehydroxylen van LDH's, hoewel deze binding nogal zwak was [27]. Dus hier werd de verbetering van deze absorptiebanden toegeschreven aan de begrensde –NH₂ groepen overlapten met de –OH-groep in hetzelfde IR-gebied [28], wat wijst op een nogal andere lokale omgeving voor CO₂ adsorptie.

CO₂ adsorptieprestaties van amine-gemodificeerde LDH's werden onderzocht door TGA bij verschillende testtemperaturen. Zoals te zien is in Afb. 7, CO₂ adsorptiehoeveelheden op APS/LDH's namen dramatisch toe binnen de eerste 30 minuten, gevolgd door een langzame verzadigingsfase. Een CO₂ adsorptiecapaciteit van wel 2,09 mmol/g tijdens deze verzadigingsfase werd verkregen, veel hoger dan die van LDH's (meestal minder dan 1,0 mmol/g [29,30,31]). Daarom droegen de ingebouwde aminogroepen bij aan CO₂ aanzienlijk vastleggen. Opgemerkt moet worden dat APS/LDH's een CO₂ . vertoonden adsorptiehoeveelheid van 1,55 mg/g bij 25 °C terwijl het een vrij stabiele adsorptiecapaciteit vertoonde bij een temperatuurbereik van 30 tot 75 °C. APS begint te reageren met CO₂ vanaf 28 °C [21]. De hogere viscositeit van APS bij 25°C zou dus een grotere beperking van de massaoverdracht veroorzaken en de functie ervan voor CO₂ verder verzwakken. vastleggen.

CO₂ adsorptieprofielen op APS/LDH's bij verschillende temperaturen

Het was de toegankelijkheid van aminogroepen en de nabijheid van aangrenzende aminoparen die in wezen de CO₂ . bepaalden adsorptiecapaciteit voor met amine gemodificeerde materialen. De geïmpregneerde aminen zouden graag agglomereren in de poriën van dragers die een sterke diffusiebeperking voor CO₂ veroorzaakten moleculen van oppervlak naar massa [2, 9, 25, 32]. De toegankelijkheid van actieve plaatsen in APS/LDH's kan echter ook nadelig worden beïnvloed door de koolwaterstofketens die tussen de LDH-laminaten zijn geïntercaleerd, wat de mobiliteit en relatieve nabijheid van aminoparen verminderde. Dit was vermoedelijk ongunstig voor de amine-efficiëntie van APS/LDH's, die toch iets hoger bleek te zijn dan 0,5, wat de maximale waarde was op basis van het zwitterion-mechanisme (tabel 1). Er werd dus afgeleid dat hier een ander adsorptiemechanisme kan zijn dat bijdraagt aan de amine-efficiëntie.

DRIFTS-meting werd toegepast om de CO₂ . te onderzoeken adsorptiemechanisme op APS/LDH's (Fig. 8). Blootstelling aan CO₂ /N₂ gasmengsel leidde tot het verschijnen van verschillende typische absorptiepieken, die te wijten waren aan de N–H-vervorming in RNH₃ ⁺ op 1629 en 1489 cm⁻¹ , de asymmetrische rekmodus van COO⁻ op 1567 cm⁻¹ , en de NCOO-skelettrilling op 1428 en 1326 cm⁻¹ [13]. Uiteraard, CO₂ adsorptie op de primaire aminen gebeurde via het zwitterionmechanisme met een tweestapssequentie, d.w.z. eerst de vorming van een zwitterion en de daaropvolgende protonenoverdracht [13, 14].

DRIFTS-spectra van CO₂ adsorptie en desorptie op APS/LDH's:(a ) adsorptie gedurende 5 min, (b ) adsorptie gedurende 20 min, (c ) 30 min bij kamertemperatuur ontluchten, (d ) ontlucht nog 30 min bij 120 °C

Vooral de uitgekomen band op 1703 cm⁻¹ verdere identificatie nodig. Aangezien het volledig verdween onder milde regeneratieomstandigheden terwijl de gegenereerde carbamaten onder een hogere temperatuur uiteenvielen, zou deze band verband kunnen houden met een zwak gebonden CO₂ soorten rond de begrensde −NH₂ groep [33] die een andere lokale omgeving voor adsorptie bood. CO₂ moleculen kunnen via waterstofbinding op deze aminogroepen worden gevangen. Wu et al. [13] schreef de absorptieband toe op 1706 cm⁻¹ aan het waterstofgebonden CO₂ soorten gegenereerd door de adsorptie ervan in de buurt van de geprotoneerde aminegroepen. Danon et al. [16] ontdekte ook dat het SBA-15-oppervlak een belangrijke rol speelt in de specifieke interacties tussen CO₂ en delen vastgebonden aan het oppervlak van SBA-15.

Stabiele cyclische adsorptie-/desorptieprestaties van adsorbentia zijn vooral gewenst voor praktisch scheidingsproces. De cyclische prestatie van APS/LDH's werd verkregen (Fig. 9) door blootstelling aan CO₂ bij verschillende adsorptietemperaturen en vervolgens regeneratie bij 120 ° C herhaaldelijk. De CO₂ de adsorptiecapaciteit schommelde rond de initiële adsorptiehoeveelheid tijdens deze vijf cycli bij deze testtemperaturen, wat uitstekende cyclische prestaties aantoont. Dit leverde APS/LDH's grote haalbaarheid op om CO₂ . af te vangen van thermische centrales op basis van fossiele brandstoffen [1]. Ten eerste kon energiebesparing voor regeneratie worden bereikt in vergelijking met de gecalcineerde LDH-monsters die activering nodig hadden bij verhoogde temperaturen, bijvoorbeeld 400 ° C [34]. Bovendien is de CO₂ adsorptie op gecalcineerde LDH-monsters nam af met het toenemende aantal thermische adsorptie/desorptiecycli als gevolg van onomkeerbare chemisorptie veroorzaakt door de slechte thermische stabiliteit en agglomeratie van deeltjes [35], terwijl APS/LDH's hier superieure prestatiestabiliteit vertoonden.

Prestatiestabiliteit van APS/LDH's tijdens de opeenvolgende cycli van adsorptie-desorptie

Conclusies

Een monolaag van terminale aminogroepen van APS werd geënt op LDH's (APS/LDH's) voor CO₂ pakken. Er werd gevonden dat de vergrote laagafstand, ondersteund door dodecylsulfonaat, gunstig was voor de introductie van APS. APS werd door covalente interactie aan de LDH-laminaten vastgemaakt. De ingebouwde aminogroepen hebben veel bijgedragen aan CO₂ vastleggen op APS/LDH's zowel via het zwitterionmechanisme als zwakke binding, zoals bevestigd door DRIFTS-resultaten. De CO₂ adsorptiecapaciteit gestabiliseerd op ongeveer 90 mg/g tijdens de vijf cycli van adsorptie-desorptie, wat een groot toepassingspotentieel laat zien in de adsorptieprocessen met temperatuurschommelingen.

Voor op LDH gebaseerde oxideadsorptiemiddelen is de geleidelijk verlaagde CO₂ opnames konden voornamelijk worden waargenomen door het toenemende gebrek aan beschikbaarheid van de basislocaties. APS/LDH's zijn echter robuuster voor een verscheidenheid aan behandelingsomstandigheden, omdat het gebaseerd is op de chemische combinatie van (3-aminopropyl)triethoxysilaan en de metaallagen. Dit voorkomt effectief het significante verlies van adsorptiecapaciteit als gevolg van de organische uitloging van de vaste stoffen tijdens de cyclische testen. En de gevangen CO₂ kan volledig worden gedesorbeerd onder 120 °C op APS/LDH's, wat een vrij veilige bedrijfstemperatuur is om de afbraak van amine of thermische conformatieverandering te voorkomen.

Afkortingen

APS:: (3-Aminopropyl)triethoxysilaan
DRIFTS:: Diffuse reflectie infrarood Fourier-transformatie spectroscopie
DS:: Dodecylsulfaat
EA:: Elementaire analyse
FTIR:: Reflectie Fourier-transformatie infraroodspectrometer
HMS:: Zeshoekig mesoporeus silica
LDH's:: Gelaagde dubbele hydroxiden
TEM:: Transmissie-elektronenmicroscopie
TG-DTG:: Thermogravimetrische analyse-afgeleide curve van TG
XRD:: Röntgendiffractie

Solid-State Nanopore Recente ontwikkelingen in synthetische methoden en toepassingen van zilveren nanostructuren

Nanomaterialen

Metaal

Hars

vezel

Samengesteld materiaal