Thermische geleidbaarheid van twee soorten 2D-koolstofallotropen:een onderzoek naar moleculaire dynamiek

Abstract

De thermische eigenschappen van de twee nieuwe 2D-koolstofallotropen met vijf-vijf-acht-ledige ringen worden onderzocht met behulp van moleculaire dynamica-simulaties. Onze resultaten laten zien dat de thermische geleidbaarheid monotoon toeneemt met toenemende grootte. De thermische geleidbaarheid van oneindige afmetingen wordt verkregen door lineaire relaties van de inverse lengte en inverse thermische geleidbaarheid. De geconvergeerde thermische geleidbaarheid verkregen door extrapolatie in de omgekeerde niet-evenwichtsmoleculaire dynamicamethode blijkt redelijk overeen te komen met die in de evenwichtsmoleculaire dynamicamethode. De veel lagere thermische geleidbaarheid, vergeleken met grafeen, wordt toegeschreven aan de lagere snelheid van de fonongroep en het gemiddelde vrije pad van de fonon. Temperatuur- en spanningseffecten op thermische geleidbaarheid worden ook onderzocht. De thermische geleidbaarheid neemt af met toenemende temperatuur en kan ook worden afgestemd door middel van spanningstechniek in een groot bereik. Het effect van spanning op TC wordt goed verklaard door spectra-analyse van fonontrillingen. Deze studie geeft fysiek inzicht in de thermische eigenschappen van de twee koolstofallotropen onder verschillende omstandigheden en biedt ontwerprichtlijnen voor toepassingen van nieuwe tweedimensionale koolstofallotropen-gerelateerde apparaten.

Inleiding

De koolstofmaterialen, bijvoorbeeld diamant [1], koolstofnanobuisjes [2,3,4,5] en grafeen [6,7,8,9,10,11,12], hebben enorme onderzoeksinteresses gestimuleerd vanwege hun uitstekende thermische transporteigenschappen. Vooral de laagdimensionale koolstofmaterialen vertonen uitstekende eigenschappen bij warmtetransport. Als een 1D-materiaal is de hoge thermische geleidbaarheid (TC) van een enkele koolstofnanobuis waargenomen door experimenten [2, 3] en theoretische studies [4, 5]. Bovendien wordt grafeen, als een enkel atoom dik plat tweedimensionaal (2D) koolstofmateriaal, beschouwd als een revolutionair materiaal voor de toekomstige generatie van thermisch geleidende versterkte composieten vanwege zijn hoge TC [6,7,8,9,10 ,11,12]. Er is ook gemeld dat de TC van grafeen 40% van grafeen kan bereiken en dat het potentiële toepassingen heeft in thermisch beheer [13,14,15].

Geïnspireerd door de fascinerende eigenschappen van deze koolstofallotropen, hebben onderzoekers de afgelopen jaren intensief onderzoek gedaan naar de koolstofallotropen en hun derivaten. De experimentele en theoretische benaderingen zijn toegepast om de nieuwe 2D koolstofallotropen te onderzoeken, zoals de sp² -achtige koolstoflaag met vijf-, zes- en zevenledige ringen [16]; 2D amorf koolstof met vierledige ringen [17]; vlakke koolstofpentaheptiet [18]; 2D koolstofhalfgeleider met patroondefecten [19]; verschillende 2D-platte koolstofnetwerken [20]; octagrafeen [21]; T-grafeen [22]; en H-net [23]. Identificaties van de unieke eigenschappen van deze 2D koolstofallotropen zijn belangrijk voor toekomstige generaties nanomaterialen in elektronische, fotonische en thermische velden [16,17,18,19,20,21,22,23].

Met een groeiende interesse in het verkennen van nieuwe structuren van de 2D-koolstofallotropen, Su et al. [24] stelde twee nieuwe energetisch competitieve en kinetisch stabiele 2D koolstofallotropen voor, samengesteld uit achthoeken en vijfhoeken via de eerste-principeberekening. De kinetische stabiliteit van deze twee koolstofplaten werd bevestigd door hun fonon-dispersiecurven te berekenen. Vanwege het feit dat structuren van deze twee koolstofallotropen kunnen worden gezien als het kopiëren van het vijf-vijf-acht-ledige ringen (558) lint langs een rechtlijnig pad en langs een zigzagpad, worden deze twee koolstofallotropen dus genoemd als achthoek en vijfhoek grafeen-lijn (OPG-L) en achthoek en vijfhoek grafeen-zigzag (OPG-Z), respectievelijk. De vormingsenergie van deze twee koolstofallotropen is respectievelijk 0,31 eV/atoom en 0,34 eV/atoom. De waarden zijn veel lager dan de vormingsenergie van eerder gesynthetiseerd grafeen, d.w.z. 0,76 eV/atoom [25]. Opgemerkt wordt dat de OPG-Z een opmerkelijke anisotropie van elektronische structuur bezit die potentiële toepassingen heeft in elektronische apparaten [24]. Om aan de vereisten van elektronische toepassingen van OPG-L en OPG-Z te voldoen, is het daarom onvermijdelijk en noodzakelijk om de thermische dissipatie-eigenschappen van de twee nieuwe structuren te onderzoeken. Tot nu toe zijn de thermische eigenschappen van deze twee structuren nog steeds niet duidelijk.

In dit werk onderzoeken we de thermische eigenschappen van de twee nieuwe 2D koolstofallotropen met behulp van moleculaire dynamische simulaties. Grootte, rek en temperatuureffecten op TC worden onderzocht. De resultaten worden geanalyseerd door de trillingsdichtheid van toestanden (VDOS) van fononen te berekenen. Ons onderzoek naar de thermische eigenschappen van deze twee koolstofallotropen geeft hun potentiële toepassingen in apparaten voor thermisch beheer aan.

Model en methoden

De structuren van OPG-L (Fig. 1a) en OPG-Z (Fig. 1b) bevatten representatieve cellen die zijn samengesteld uit achthoeken en vijfhoeken [24]. Om de randtypes van de structuren te onderscheiden, definiëren we de chiraliteit van fauteuil en zigzag, net als grafeen (zie figuur 1). Deze twee structuren kunnen worden gevormd door het representatieve 558-lint dat wordt aangegeven door de rode atomen met behulp van translatiesymmetrie langs de groene rijen.

De schematische modellen van a OPG-L en b OPG-Z. De zwarte gestippelde frames zijn de orthogonale eenheidscellen van OPG-L en OPG-Z, waarbij OA en OB roostervectoren zijn. De primitieve cel van OPG-L wordt weergegeven in een blauw gestippeld kader, terwijl de primitieve cel van OPG-Z hetzelfde is als de kristalcel

Alle MD-simulaties worden uitgevoerd met behulp van het grootschalige atomaire/moleculaire massaal parallelle simulator (LAMMPS) pakket [26]. We gebruiken het geoptimaliseerde Tersoff-potentieel van Lindsay en Broido [27], met kleine aanpassingen, d.w.z. gemodificeerd geoptimaliseerd Tersoff-potentieel, om de interacties tussen de koolstofatomen te beschrijven. Lindsay en Brodio optimaliseerden twee parameters in vergelijking met de oorspronkelijke Tersoff-potentiaal [28], één voor de evenwichtshoek en één voor de aantrekkelijke interactiesterkte. Volgens dit geoptimaliseerde Tersoff-potentieel [27] is de evenwichtsbindingslengte in grafeen 1,4388 Å, wat groter is dan de experimentele waarde van 1,42 Å [29]. Omdat de enige lengtegerelateerde parameters in de Tersoff-potentiaal λ . zijn ₁ in de afstotende functie (f ^R = A exp.(-λ ₁ r )) en λ ₂ in de attractieve functie (f ^A = B exp(-λ ₂ r )), kunnen we de juiste bindingslengte verkrijgen door deze twee parameters te vermenigvuldigen met een factor 1.4388/1.42. Dat wil zeggen, we veranderen λ ₁ vanaf 3.4879 Å⁻¹ tot 3.5333 Å⁻¹ en verander λ ₂ vanaf 2.2119 Å⁻¹ tot 2.2407 Å^− 1 . Deze wijzigingen veranderen alleen de lengteschaal van de potentiaal op een globale manier. Op basis van dit gewijzigde geoptimaliseerde Tersoff-potentieel zijn de overeenkomstige evenwichtsroosterparameters in MD-simulatie als volgt:OA = 3.63 Å, OB = 9.38 Å in OPG-L en OA = 6.78 Å, OB = 5.04 in OPG-Z, die in goede overeenstemming met de eerdere studie van Su et al. [24], d.w.z. OA = 3.68 Å, OB = 9.12 Å in OPG-L en OA = 6.90 Å, OB = 4.87 in OPG-Z.

Omgekeerde niet-evenwicht moleculaire dynamica (rNEMD) [30] simulaties worden uitgevoerd om de TC te berekenen. De periodieke randvoorwaarden zijn overgenomen in x- en y-dimensies. De structuren van OPG-L en OPG-Z zijn aanvankelijk geoptimaliseerd via de Polak-Ribiered-versie van het geconjugeerde gradiëntalgoritme [31], en later wordt een Nosé-Hoover-thermisch bad van 0,25 ns [32, 33] gebruikt om ervoor te zorgen dat het systeem de de evenwichtstoestand bij 300 K (met een tijdstap van 0,25 fs). Nadat de evenwichtstoestand is bereikt, wordt het model verdeeld in 50 platen langs de richting van de warmteoverdracht. Zoals weergegeven in figuur 2a, wordt de 1e plaat toegewezen als het koellichaam, terwijl de 26e (middelste plaat van het monster) de warmtebron is, en de warmtestroom wordt overgedragen van de warmtebron (hete regio) naar de warmteafleider ( koude regio). De transportrichting van de warmteflux wordt gedefinieerd als de lengterichting (L), terwijl de transversale richting de breedterichting (W) is. De warmtestroom J wordt vrijgegeven/geïnjecteerd tussen deze twee platen door de kinetische energieën uit te wisselen tussen het heetste atoom, dat de hoogste kinetische energie heeft, in het koellichaam en het koudste atoom, dat de laagste kinetische energie heeft, in de warmtebron plaat. De warmteflux J kan worden verkregen door de uitgewisselde hoeveelheid kinetische energie tussen het koellichaam en de warmtebronplaat te berekenen volgens de volgende vergelijkingen.

$$ J\kern0.5em =\kern0.5em \frac{\sum_{\mathrm{Nswap}}\frac{1}{2}\left({mv}_h^2-{mv}_c^2\right )}{t_{\mathrm{swap}}}, $$ (1)

een Schematische plot van de rNEMD-methode. De warmtestroom wordt overgedragen van de warmtebron (hete regio) naar het koellichaam (koude regio). De transportrichting van de warmteflux wordt gedefinieerd als de lengterichting (L), terwijl de transversale richting de breedterichting (W) is. b De verdeling van de gemiddelde temperatuur als functie van de platen

waar t _ruil is de totale tijd van uitwisseling van kinetische energie, N _ruil geeft het aantal atomenparen aan, m is de massa van het atoom, en v _h en v _c vertegenwoordigen respectievelijk de snelheid waarmee atomen worden uitgewisseld (het heetste atoom met de hoogste kinetische energie in de warmteafvoerplaat en het koudste atoom met de laagste kinetische energie in de warmtebronplaat). De temperatuur van elke plaat wordt verzameld en gemiddeld over 3,0 ns om een temperatuurverdeling te verkrijgen wanneer het systeem een niet-evenwichtige stabiele toestand bereikt (na 1,5 ns). De waarde van TC (κ ) wordt vervolgens berekend door de wet van Fourier te gebruiken als

$$ \kappa =\frac{J}{2A\partial T/\partial L}, $$ (2)

waar A is het dwarsdoorsnede-oppervlak van warmteoverdracht (A wordt verkregen door de breedte en dikte van het model te vermenigvuldigen), en ∂T /∂L geeft de temperatuurgradiënt aan nadat het systeem een niet-evenwichtige stabiele toestand heeft bereikt (zie figuur 2b). De factor 2 staat voor het feit dat de warmtestroom in twee richtingen van de warmtebron weg transporteert. Aangenomen wordt dat de dikte van het model de evenwichtsruimte tussen de lagen van grafeen is (0,34 nm) [8, 10, 34, 35].

Resultaten en discussies

We onderzoeken eerst het effect van de systeemgrootte op de TC van de twee koolstofallotropen. Simulatiemonsters worden gegenereerd met dezelfde breedte van 3 nm, maar met verschillende lengtes variërend van 50 tot 1000 nm. Opgemerkt moet worden dat alle waarden van de steekproeflengte die in dit werk worden genoemd de effectieve lengte zijn (L _eff ) van warmteoverdracht. Dat wil zeggen, de effectieve steekproeflengte is de helft van de steekproeflengte (L ), d.w.z. L _eff = L /2, wat wordt toegeschreven aan de warmtestroom die van het midden (de warmtebron) naar de beide uiteinden (het koellichaam) van het monster in de rNEMD-methode wordt overgedragen. In het bijzonder hebben we bevestigd dat de TC niet afhankelijk is van de monsterbreedte door de thermische geleidbaarheid te berekenen van monsters met een vaste lengte van 50 nm maar met een verschillende breedte van respectievelijk 3 nm, 6 nm, 9 nm en 12 nm, zoals weergegeven in Fig. 3. De TC van OPG-L langs de zigzag- en fauteuilrichtingen worden genoemd als κ _OPG-LZ en κ _OPG-LA , respectievelijk. Evenzo, κ _OPG-ZZ en κ _OPG-ZA worden gebruikt om de TC van OPG-Z langs de zigzag- en fauteuilrichtingen weer te geven. De simulatieresultaten laten zien dat de TC van OPG-L en OPG-Z in de twee chirale richtingen monotoon toeneemt met een monsterlengte variërend van 50 tot 1000 nm. Het wordt toegeschreven aan het feit dat in het lange monster de akoestische fononen met een langere golflengte betrokken zijn bij warmteoverdracht [9, 36]. Respectievelijk zijn de TC van 50 nm en 1000 nm lange OPG-L en OPG-Z in de zigzagrichting κ _OPG-LZ50 = 125 W/mK, κ _OPG-LZ1000 = 296 W/mK, κ _OPG-ZZ50 = 94 W/mK, en κ _OPG-ZZ1000 = 236 W/mK. Langs de fauteuilrichting zijn de TC van OPG-L en OPG-Z κ _OPG-LA50 = 105 W/mK, κ _OPG-LA1000 = 316 W/mK, κ _OPG-ZA50 = 93 W/mK, en κ _OPG-ZA1000 = 214 W/mK.

TC van OPG-L en OPG-Z als functie van breedte

Om de TC van oneindig lange monsters te extraheren, wordt een inverse fittingprocedure gebruikt. De relatie tussen de inverse lengte en inverse TC wordt uitgedrukt als [37,38,39]:

$$ {\kappa}^{-1}=\kappa {}_{\infty }{}^{-1}\left(\frac{2l}{L_{eff}}+1\right), $$ (3)

waar κ _∞ is de geëxtrapoleerde TC van een oneindige steekproef, l is het gemiddelde vrije pad van de fonon, en L _eff is de effectieve lengte van warmteoverdracht. Vergelijking (3) suggereert dat de relatie tussen de inverse lengte en inverse TC lineair zou moeten zijn. Zoals weergegeven in figuur 4, wordt een lineair verband tussen de inverse lengte en inverse TC waargenomen. Door te extrapoleren naar L⁻¹ = 0, de TC van oneindige steekproeven, d.w.z. κ _OPG-LZ = 310 W/mK, κ _OPG-LA = 332 W/mK, κ _OPG-ZZ = 247 W/mK, en κ _OPG-ZA = 228 W/mK, worden verkregen.

Inverse TC van a OPG-L en b OPG-Z als functie van de inverse lengte van het monster bij 300 K. De open blauwe ruit en rode vlekken vertegenwoordigen TC langs respectievelijk de zigzagrichting en de fauteuilrichting

Daarnaast drukken we ook de lopende TC uit in de evenwichtsmoleculaire dynamica (EMD) -methode door het monster vast te stellen met dezelfde lengte en breedte van 20 nm (deze simulatiemonstergrootte is getest om groot genoeg te zijn om effecten van eindige grootte te elimineren) . Volgens het werk van Fan et al. [39, 40], de TC-berekeningen in de EMD-methode zijn gebaseerd op de Green-Kubo-formule [41, 42], waarin de lopende TC langs de x-richting als volgt kan worden uitgedrukt:

$$ {\kappa}_{xx}(t)=\frac{1}{\kappa_B{T}^2V}{\int}_0^t\left\langle {J}_x(0){J}_x \left({t}^{\hbox{'}}\right)\right\rangle {dt}^{\hbox{'}}, $$ (4)

waar κ _B is de constante van Boltzmann, V is het volume van het systeem, T is de absolute temperatuur van het systeem, 〈J _x (0)J _x (t ^' )〉 is de autocorrelatiefunctie van de warmteflux, t is de correlatietijd, en J _x is de warmtestroom in de x-richting. Het symbool 〈〉 staat voor het tijdsgemiddelde in EMD-simulaties. De maximale correlatietijd is 2 ns, waarvan is getest dat deze groot genoeg is. Zoals weergegeven in figuur 5, wordt de lopende TC voor OPG-L en OPG-Z in twee chirale richtingen bij 300 K uitgedrukt door het gemiddelde te nemen van de resultaten van 100 onafhankelijke simulaties met verschillende beginsnelheid. We kunnen verder de TC van een oneindige steekproef verkrijgen door het gemiddelde te nemen van de lopende TC in correlatietijd van 1,0 tot 2,0 ns. Dat wil zeggen, de geconvergeerde TC van OPG-LZ, OPG-LA, OPG-ZZ en OPG-ZA zijn respectievelijk 313 W/mK, 344 W/mK, 261 W/mK en 233 W/mK, die in redelijke overeenstemming met de resultaten door extrapolatie in de rNEMD-methode.

Evolutie van TC van a OPG-LZ, b OPG-LA, c OPG-ZZ, en d OPG-ZA bij 300 K als functie van de correlatietijd. De dunne lijnen vertegenwoordigen de resultaten van 100 onafhankelijke simulaties en dikke ononderbroken en onderbroken lijnen vertegenwoordigen hun gemiddelde en foutgrenzen. κ _∞ is de TC van een oneindige steekproef, die wordt verkregen door het gemiddelde te nemen van de lopende TC in correlatietijd van 1,0 tot 2,0 ns

Het is gebleken dat de TC van deze twee koolstofallotropen veel lager is dan die van grafeen (3000-5000 W/mK) [7, 43]. Om dit fenomeen te verklaren en fysiek inzicht te onderzoeken, berekenen we drie belangrijke parameters, namelijk C _v , v _g , en l , gebaseerd op de klassieke rooster thermische transportvergelijking:

$$ \kappa =\frac{1}{3}{C}_v{v}_gl, $$ (5)

waar C_v is warmtecapaciteit, v_g is de effectieve snelheid van de fonon-groep, en l is het gemiddelde vrije pad van de fonon.

Het monster met zowel een lengte als een breedte van 20 nm wordt gebruikt om de warmtecapaciteit bij 300 K te onderzoeken. De warmtecapaciteit wordt berekend volgens de benadering van McGaughey en Kaviany [44], die is gebruikt in de moleculaire dynamica van benadering tot evenwicht simulaties [45]. We berekenen de totale energie E bij een temperatuur van T = 290 K, 295 K, 300 K, 305 K, 310 K in het canonieke ensemble, en de resultaten worden gemiddeld over 60 ps van tien onafhankelijke simulaties met verschillende beginsnelheid. Zoals weergegeven in Fig. 6, is de helling in de lineaire aanpassing van de energie-temperatuurcurve de warmtecapaciteit.

De variatie van energie als functie van temperatuur voor a OPG-L en b OPG-Z. De helling van de energie-temperatuurcurve geeft de warmtecapaciteit aan. De bijbehorende warmtecapaciteiten zijn respectievelijk 4.163 E-23 J/K en 4.126 E-23 J/K per atoom

Opgemerkt moet worden dat de fonongroepsnelheid die we hier berekenen de effectieve fonongroepsnelheid is v _g in plaats van gemiddelde fonongroepsnelheid v . Zoals weergegeven in figuur 7, kan de effectieve fonongroepsnelheid worden verkregen door de resultaten van de rNEMD- en de EMD-simulaties te vergelijken. Dat wil zeggen, een effectieve systeemlengte L _eff kan worden gedefinieerd in de EMD-methode door de bovengrens van de correlatietijd t . te vermenigvuldigen in de Green-Kubo formule Vgl. (4) door een effectieve fonongroepsnelheid v _g , L _eff ≈ v _g t . De lopende TC κ (t ) van de EMD-methode kan ook worden beschouwd als een functie van de systeemlengte κ (L _eff ). In vergelijking met de gemiddelde fonongroepsnelheid is de effectieve fonongroepsnelheid een ruwe schatting, maar deze is uitgebreid gebruikt bij het bestuderen van thermisch transport in laagdimensionale roostermodellen [46] en is ook gebruikt voor grafeen [40] en allotropen van Si [39].

TC van a OPG-LZ, b OPG-LA, c OPG-ZZ, en (d ) OPG-ZA als een functie van de effectieve monsterlengte van EMD- en rNEMD-simulaties. De effectieve fonongroepsnelheid V _g wordt verkregen door EMD- en rNEMD-simulaties te combineren

Gebaseerd op vgl. (3), het fonon-gemiddelde vrije pad kan worden verkregen door extrapolatie in de rNEMD-methode. Om de TC van deze twee koolstofallotropen te vergelijken met die van grafeen, presenteren we ook deze drie parameters van grafeen. De warmtecapaciteit van grafeen wordt berekend via de bovenstaande methode, terwijl de effectieve fonongroepsnelheid en het gemiddelde vrije pad van de fonon worden verkregen in andere werken [7, 40]. Er kan worden vastgesteld dat de warmtecapaciteiten van deze twee koolstofallotropen dicht bij die van grafeen liggen; de effectieve snelheid van de fonongroep en het gemiddelde vrije pad van de fonon zijn echter veel lager dan die van grafeen, wat leidt tot de lagere TC van de twee materialen (zie tabel 1).

Verder onderzoeken we de afhankelijkheid van TC van de temperatuur, zoals weergegeven in figuur 8. Het temperatuurgebied van 200 K tot 300 K is het belangrijkste bereik waarop we ons concentreren. Simulatiemonsters worden gegenereerd met dezelfde breedte van 3 nm maar verschillende lengtes van respectievelijk 50 nm, 75 nm, 100 nm, 150 nm en 200 nm. Zoals getoond in Fig. 8a, b, geven we de inverse TC van OPG-LZ en OPG-LA bij verschillende temperaturen als een functie van de inverse monsterlengte. Vergelijkbaar met het extrapolatie in grootte-effect bij 300 K, worden de thermische geleidbaarheid van een oneindig monster bij verschillende temperaturen geëxtraheerd door extrapolatie uit te voeren. Zoals weergegeven in figuur 8c, d, worden alle geconvergeerde thermische geleidbaarheid genormaliseerd door de TC op 300 K (κ ₀ ).

Inverse TC van a OPG-LZ, b OPG-LA bij verschillende temperaturen als functie van de inverse monsterlengte en de relatieve TC (κ /κ ₀ ) van c OPG-L en d OPG-Z als functie van temperatuur. κ ₀ is de TC bij 300 K, dat is 310 W/mK, 332 W/mK, 247 W/mK en 227 W/mK voor κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , κ _OPG-ZZ , en κ _OPG-ZA , respectievelijk

Afbeelding 8 geeft aan dat zowel langs de zigzag- als de fauteuilrichting de TC afneemt met toenemende temperatuur voor zowel OPG-L als OPG-Z. De trend van TC varieert met de temperatuur (van 200 tot 500 K) komt goed overeen met die van eerdere TC-onderzoeken van grafeen [8, 36, 47]. Dit fenomeen is afgeleid van de verbetering van Umklapp-verstrooiingsprocessen die een cruciale rol spelen bij warmtetransport [8, 36, 47]. Bovendien, wanneer de temperatuur varieert van 300 tot 500 K, zal de κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , κ _OPG-ZZ , en κ _OPG-ZA daalt met respectievelijk 42%, 40%, 36% en 37%. De afhankelijkheid van TC van deze twee koolstofallotropen van temperatuur toont aan dat het noodzakelijk is om de temperatuureffecten in overweging te nemen voor hun praktische toepassingen.

De thermische eigenschappen van de tweedimensionale materialen, bijvoorbeeld grafeen [48, 49], siliceen [34, 50, 51] en fosforeen [37], zijn gevoelig voor spanningstechniek. Er is gemeld dat de TC van grafeen met een kleine afmeting afneemt met toenemende trekspanning [48], en TC kan ook worden verbeterd door de spanning te vergroten wanneer het monster groter is dan 500 m [49]. De ongebruikelijke afhankelijkheid van TC van steekproefomvang en stam wordt toegeschreven aan de concurrentie tussen de grensverstrooiing en fonon-fononverstrooiing. Bovendien blijkt de TC van siliceen toe te nemen bij een kleine treksterkte, maar afneemt bij grote spanning als gevolg van de concurrentie tussen de fononverzachting in de in-plane-modi en de fonon-verstijving in de out-of-plane-modi [34, 50, 51]. Daarom is het belangrijk en noodzakelijk om de relaties tussen TC-gedrag en trekspanning te onderzoeken voor zowel OPG-L- als OPG-Z-structuren.

We onderzoeken eerst de mechanische eigenschappen van deze twee koolstofallotropen. De steekproefomvang is ongeveer 5 nm lang en 5 nm breed. Om onechte hoge bindingskrachten en niet-fysieke spanningsverharding [52, 53] te voorkomen, is de scheidingsafstand vastgesteld op (R = S = 1.95 ). Deze grensafstand in de gewijzigde geoptimaliseerde Tersoff-potentiaal is ook consistent met die in eerdere Tersoff-potentialen (1,8-2,1 Å) [28, 53,54,55] die worden gebruikt om CC-binding te simuleren. Alle simulaties worden geïnitieerd door de atomaire configuratie van de structuur te ontspannen tot een minimale potentiële energietoestand. Eenassige trekspanning wordt toegepast met een reksnelheid van 0,0002 ps⁻¹ . Opgemerkt moet worden dat de tussenlaagse evenwichtsafstand van grafeen (3,4 ) wordt gebruikt om de tussenlaagse evenwichtsafstand van de twee structuren weer te geven. De mechanische eigenschappen van deze twee koolstofallotropen staan vermeld in tabel 2, met vergelijking van grafeen en grafeen [56]. De superscriptkenmerken van z en een vertegenwoordigen respectievelijk zigzag- en fauteuilbladen.

Uit tabel 2 blijkt dat in de zigzagrichting de Young's modulus van de OPG-L en OPG-Z 538 GPa en 492 GPa zijn, en langs de fauteuilrichting de Young's modulus respectievelijk 648 GPa en 550 GPa. Het geeft aan dat de Young's modulus van de OPG-L en OPG-Z dicht bij die van graphyne liggen (503.1^z en 525,0^a ) maar lager dan die van grafeen (856,4^z en 964.0^a ). Spanning-rekrelaties van de twee koolstofallotropen langs de zigzag- en fauteuilrichtingen worden getoond in Fig. 9. Volgens het breukgedrag van deze twee koolstofallotropen verkrijgen we verder de uiteindelijke rek (spanning) van deze twee koolstofallotropen. Respectievelijk, langs de zigzagrichting, is de uiteindelijke rek (spanning) van de OPG-L en de OPG-Z 17,2% en 10,9%, en langs de fauteuilrichting is de uiteindelijke rek (spanning) 8,7% en 7,9%. We ontdekten dat de structuur van OPG-L een hogere sterkte heeft onder trekspanning in de zigzagrichting. In vergelijking met grafeen en grafeen zijn de uiteindelijke spanningen (spanning) van de twee koolstofallotropen echter lager.

Spanning-rekrelaties van de twee koolstofallotropen langs de zigzagrichting en de fauteuilrichting

Vervolgens bestuderen we het rekeffect op TC van deze twee koolstofallotropen door uniaxiale trekspanning toe te passen in de richting van de warmteoverdracht. Simulatiemonsters hebben dezelfde breedte van 3 nm, maar verschillende lengtes van respectievelijk 50 nm, 75 nm, 100 nm, 150 nm en 200 nm. De thermische geleidbaarheid van een oneindig monster bij verschillende stammen wordt geëxtraheerd door een extrapolatieprocedure uit te voeren (zie figuur 10a, b). Zoals geïllustreerd in figuur 10c, d, worden alle geconvergeerde thermische geleidbaarheid genormaliseerd door de TC van spanningsvrij bij 300 K (κ ₀ ), geven we verder de relatieve TC (κ /κ ₀ ) van de twee koolstofallotropen als functie van verschillende uniaxiale stammen. Figuur 10 laat duidelijk zien dat de TC van zowel OPG-L als OPG-Z monotoon afneemt met toenemende trekspanning, wat consistent is met eerdere studies in grafeen [34, 48] maar in scherp contrast met siliceen [34, 50, 51] en fosforeen [37]. Zoals weergegeven in Afb. 10, is de maximale reductie van κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , en κ _OPG-ZZ , κ _OPG-ZA zijn respectievelijk 49%, 44%, 37% en 31%. In het bijzonder kan de TC van OPG-L langs de zigzagrichting worden afgestemd door middel van spanning in een groot bereik.

Inverse TC van a OPG-LZ, b OPG-LA bij verschillende uniaxiale spanningen als functie van de inverse monsterlengte en de relatieve TC (κ /κ ₀ ) van c OPG-L en d OPG-Z als functie van de rek. κ ₀ is de TC van spanningsvrij bij 300 K, dat is 310 W/mK, 332 W/mK, 247 W/mK en 227 W/mK voor κ _OPG-LZ , κ _OPG-LA , κ _OPG-ZZ , en κ _OPG-ZA , respectievelijk

Om het rekeffect op thermische transporteigenschappen van OPG-L en OPG-Z verder te verduidelijken, berekenen we de VDOS van fononen van OPG-LZ bij typische rek. De VDOS worden berekend door een Fourier-transformatie van de autocorrelatiefunctie van atomaire snelheid. De functie is als volgt gedefinieerd:

$$ P\left(\omega \right)=\frac{1}{\sqrt{2\pi }}\underset{0}{\overset{\infty }{\int }}{e}^{i\ omega t}\left\langle \sum \limits_{j=1}^N{v}_j(t){v}_j(0)\right\rangle dt, $$ (6)

Zoals geïllustreerd in Fig. 11, wordt de fonon-verzachting (roodverschuiving) in in-plan en out-of-plan richtingen waargenomen. Dit fenomeen komt goed overeen met eerdere studies in grafeen onder trekspanning [34, 48]. In het bijzonder, vergeleken met de VDOS in out-of-plane richting, is de fonon-verzachting in in-plane richting duidelijk. Het geeft aan dat de afname van TC van OPG-L en OPG-Z voornamelijk te wijten is aan de door spanning geïnduceerde fononverzachting in de richting van het vlak.

In het vliegtuig a en buiten het vliegtuig b VDOS van OPG-L versus uniaxiale treksterkte langs de zigzagrichting

Conclusies

Samenvattend zijn er zowel EMD- als rNEMD-simulaties uitgevoerd om de thermische eigenschappen van de twee nieuwe 2D-koolstofallotropen, bestaande uit achthoeken en vijfhoeken, te onderzoeken. De effecten van grootte, temperatuur en rek op TC worden verkregen. Onze resultaten laten zien dat de TC monotoon toeneemt met toenemende omvang. De thermische geleidbaarheid van oneindige afmetingen wordt verkregen door lineaire relaties van de inverse lengte en inverse TC. De geconvergeerde TC verkregen door extrapolatie in de omgekeerde niet-evenwichtsmoleculaire dynamicamethode blijkt redelijk overeen te komen met die in de evenwichtsmoleculaire dynamicamethode. De veel lagere TC, vergeleken met grafeen, wordt toegeschreven aan de lagere snelheid van de fonon-groep en het gemiddelde vrije pad van de fonon. Onze bevindingen bieden belangrijke inzichten voor de effecten van grootte, temperatuur en spanning op thermische transporteigenschappen van OPG-L en OPG-Z, en geven mogelijke toepassingen aan in apparaten voor thermisch beheer in micro-/nano-elektronica.

Afkortingen

558:: Vijf-vijf-acht-ledige ringen
OPG-L:: Octagon and pentagon graphene-line
OPG-Z:: Octagon and pentagon graphene-zigzag
rNEMD:: Reverse non-equilibrium molecular dynamics
TC:: Thermal conductivity
VDOS:: Vibrational density of states

Hoogspanning β-Ga2O3 Schottky-diode met argon-geïmplanteerde randafsluiting Synthese van zee-egelachtige NiCo2O4 via oplaadgestuurde zelfassemblagestrategie voor hoogwaardige lithium-ionbatterijen

Nanomaterialen

Metaal

Hars

vezel

Samengesteld materiaal